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院士領(lǐng)銜！重慶大學(xué)Nature子刊：納米島包覆Co單原子，實(shí)現(xiàn)類Fenton反應(yīng)活性-穩(wěn)定性平衡

廢水中的持久性有機(jī)污染物對(duì)人類健康和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成重大威脅。近年出現(xiàn)的基于多相過(guò)氧化物單硫酸鹽的高級(jí)氧化工藝(PMS-AOPs)已被認(rèn)為是產(chǎn)生活性氧物種(ROS)和根除廢水中難降解有機(jī)污染物的有效方法。盡管水處理系統(tǒng)具有很大的發(fā)展?jié)摿?，但是它們面臨著巨大的挑戰(zhàn)。催化劑合成的高成本限制了它們的實(shí)際應(yīng)用，而催化劑在產(chǎn)生高氧化活性物質(zhì)，特別是硫酸根(SO₄^?-)方面的選擇性并不理想。

此外，這些系統(tǒng)容易受到環(huán)境變量的影響，包括pH值、共存離子和有機(jī)物，阻礙了它們?cè)趯?shí)際情況下的有效和可靠運(yùn)行。因此，開(kāi)發(fā)高度穩(wěn)定和活性的催化劑對(duì)于推動(dòng)廢水處理發(fā)展至關(guān)重要。

院士領(lǐng)銜！重慶大學(xué)Nature子刊：納米島包覆Co單原子，實(shí)現(xiàn)類Fenton反應(yīng)活性-穩(wěn)定性平衡

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞漢青院士和重慶大學(xué)陳飛等設(shè)計(jì)了一個(gè)功能化的單原子納米島催化劑(Co_SA/Zn.O-ZnO)，旨在提高類Fenton反應(yīng)的活性和穩(wěn)定性。這種結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)利用了“島”(ZnO納米顆粒上原子分散的Co原子)和“海”(ZnO載體)之間的協(xié)同相互作用，二者都在激活PMS中發(fā)揮不同的作用?！皪u”保證了Co原子的約束和穩(wěn)定，而“海”保持了一個(gè)中性的反應(yīng)微環(huán)境。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Co_SA/Zn.O-ZnO/PMS體系在選擇性產(chǎn)生高氧化SO₄^?-物種方面表現(xiàn)出很好的性能，在自穩(wěn)定的pH系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)了對(duì)各種污染物的完全降解。值得注意的是，抗生素SMX的降解速率常數(shù)(k值)為98.2 min^-1 M^-1，優(yōu)于先前的報(bào)道。

此外，Co_SA/Zn.O-ZnO表現(xiàn)出對(duì)各種環(huán)境因素和各種有機(jī)化合物的強(qiáng)韌性，具有超低活性位點(diǎn)浸出和顯著的循環(huán)穩(wěn)定性。理論計(jì)算表明，單原子Co位點(diǎn)的引入改變了電子結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性，提高了d帶中心，這些變化顯著增強(qiáng)了PMS的吸附，促進(jìn)了SO₄^?-自由基的產(chǎn)生。

此外，研究人員使用綜合斑馬魚、小麥和大腸桿菌實(shí)驗(yàn)進(jìn)行的毒性評(píng)估證實(shí)了降解產(chǎn)物的無(wú)毒性。更重要的是，焦化廢水在延長(zhǎng)的連續(xù)流動(dòng)時(shí)間(12小時(shí))內(nèi)的快速脫色和大量礦化再次驗(yàn)證了反應(yīng)體系的獨(dú)特設(shè)計(jì)，并展示了其實(shí)用性。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)研究所提出的“島-海”催化劑設(shè)計(jì)策略有效地解決了催化活性和穩(wěn)定性不平衡的挑戰(zhàn)，為開(kāi)發(fā)應(yīng)用于水凈化和高價(jià)值轉(zhuǎn)化反應(yīng)的功能化單原子催化劑提供了新策略。

Nano-island-encapsulated cobalt single-atom catalysts for breaking activity-stability trade-off in Fenton-like reactions. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-024-55622-y

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