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氫溢流現(xiàn)象通常涉及到負(fù)載金屬催化劑上的氫化反應(yīng)，但在分子催化劑上很少報(bào)道。

2025年2月4日，浙江師范大學(xué)楊啟華教授、王茂弟教授在Nature Communications上發(fā)表題為《Important role of H₂?spillover in asymmetric hydrogenation of quinolines in hybrid systems》的研究論文，任亦起為論文第一作者，楊啟華教授、王茂弟教授為論文共同通訊作者。

楊啟華，浙江師范大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，國家杰青（2013）。1991年本科畢業(yè)于煙臺師范學(xué)院（現(xiàn)魯東大學(xué)），1997年于東北師范大學(xué)獲博士學(xué)位。1997年-2003年曾先后在大連化學(xué)物理研究所、法國LOCOMS實(shí)驗(yàn)室和日本豐田中央研究院進(jìn)行博士后研究；2003年起任中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員、課題組長；2022年調(diào)入浙江師范大學(xué)工作。

楊啟華教授致力于有機(jī)–無機(jī)雜化多孔催化材料創(chuàng)制的基礎(chǔ)研究，主要研究興趣包括：新型多孔材料的可控制備及催化應(yīng)用；多相催化、多相手性催化；光催化、電催化。

王茂弟，浙江師范大學(xué)雙龍學(xué)者特聘教授。2018年本科畢業(yè)于中國海洋大學(xué)，2023年于中國科學(xué)院大學(xué)獲博士學(xué)位。2023年至今任浙江師范大學(xué)。其研究方向包括負(fù)載金屬催化劑在選擇性加氫反應(yīng)中的應(yīng)用；輔酶再生；均多相協(xié)同催化。

在本文中，作者以喹啉的不對稱氫化反應(yīng)作為模型，報(bào)道了氫溢流在均相氫化中的重要作用。在Ni/TiO₂的存在下，TsDPEN-Rh-Cp^*-Cl催化劑上的喹啉轉(zhuǎn)化率明顯提高了2.1倍，而ee值保持不變。

機(jī)理研究表明，Ni/TiO₂主要作為H₂解離位點(diǎn)，TsDPEN-Rh-Cp^*-Cl是控制產(chǎn)物對映選擇性的活性位點(diǎn)，氫溢流在均相和非均相混合體系中充當(dāng)兩種催化劑之間的橋梁。

氫溢流使得非均相催化劑和均相有機(jī)金屬配合物能夠協(xié)同作用，打破了均相催化與非均相相催化的界限。

圖1：Ni/TiO₂和TsDPEN-Rh-Cp^*-Cl在喹哪啶氫化反應(yīng)中的協(xié)同作用

圖2：混合體系中H^*轉(zhuǎn)移的研究

圖3：可能的機(jī)制

本研究通過實(shí)驗(yàn)和理論分析，揭示了氫溢流在喹啉不對稱氫化中的重要作用。研究結(jié)果表明，氫溢流可以有效連接多相催化劑和均相催化劑，實(shí)現(xiàn)兩者的協(xié)同作用。這種協(xié)同效應(yīng)不僅顯著提高了反應(yīng)的活性，還保持了較高的對映選擇性。

該研究為設(shè)計(jì)新型高效不對稱氫化催化劑提供了理論依據(jù)和實(shí)驗(yàn)支持，也為未來開發(fā)更高效的催化體系提供了新的方向。

Ren, Y., Liu, X., Liu, J. et al. Important role of H₂?spillover in asymmetric hydrogenation of quinolines in hybrid systems.?Nat. Commun., (2025).

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