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甲脒三碘化鉛（FAPbI₃）被認(rèn)為是高性能單結(jié)太陽能電池最有希望的組成材料。然而，非合金化的α-FAPbI₃相對于光惰性的δ相是亞穩(wěn)態(tài)的。

在此，北京大學(xué)周歡萍教授等人開發(fā)了一種動力學(xué)調(diào)制策略，通過共生成的揮發(fā)性碘插層和脫層輔助制備高質(zhì)量且穩(wěn)定的非合金化α-FAPbI₃薄膜。碘的插層促進了角共享Pb-I框架構(gòu)建塊的形成，并降低了α-FAPbI₃形成的動力學(xué)障礙，而碘的脫層則改善了最終鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量，包括組成純度和整體均勻性。基于這種非合金化α-FAPbI₃（不含其他外在組成離子）的太陽能電池實現(xiàn)了超過24%的光電轉(zhuǎn)換效率。這些設(shè)備還表現(xiàn)出出色的耐久性，在85°±5°C的光照下運行超過1100小時后，仍保持其原始光電轉(zhuǎn)換效率的99%。

相關(guān)文章以“Nonalloyed α-FAPbI₃ formamidinium lead triiodide solar cells through iodine intercalation”為題發(fā)表在Science上。這也是周歡萍教授時隔一周再發(fā)Science！（）

研究背景

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）已展現(xiàn)出卓越的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）和低制造成本，但PSCs的長期穩(wěn)定性不佳阻礙了其商業(yè)化。添加劑工程、界面工程和傳輸層設(shè)計已將PSCs的運行壽命延長至數(shù)千小時，但混合鈣鈦礦吸光劑的固有不穩(wěn)定性仍是其全面商業(yè)部署的主要障礙。甲脒三碘化鉛（FAPbI₃）被認(rèn)為是單結(jié)PSCs最有競爭力的吸光劑，但其存在復(fù)雜的結(jié)晶動力學(xué)和熱力學(xué)亞穩(wěn)態(tài)問題，制備非合金化且高質(zhì)量的α-FAPbI₃鈣鈦礦薄膜一直是個難題。挑戰(zhàn)包括α-FAPbI₃相較于非光活性的δ-FAPbI₃具有較高的成核障礙、FAI的質(zhì)量傳輸限制，以及與α相降解相關(guān)的對濕氣的敏感性，這通常會導(dǎo)致薄膜晶體質(zhì)量低和穩(wěn)定性差。

通過動力學(xué)調(diào)制鈣鈦礦結(jié)晶過程可以有效緩解這些問題。這可以通過銨陽離子合金化（如甲基銨（MA⁺）、噻吩甲基銨（TMA⁺）和丙基銨（PA⁺））和鹵素或擬鹵素?fù)诫s（如Cl?、硫氰酸根（SCN?）和醋酸根（Ac?））以及使用具有合適晶格結(jié)構(gòu)的籽晶來模板化生長（如二維鈣鈦礦）來實現(xiàn)。然而，這些方法通常會通過殘留的組成添加劑在FAPbI?中引入額外的不穩(wěn)定性因素，可能會導(dǎo)致陽離子–陰離子分離（例如，FA?/MA?、I?/Cl?）、熱分解（如MA?），甚至FA?與路易斯堿（如銨基團）之間的親核反應(yīng)。此外，用于通過緩解晶格應(yīng)變來制備純α-FAPbI₃的制造技術(shù)（如溶劑退火、濕氣誘導(dǎo)的相變和紅外熱退火）與合金化鈣鈦礦相比可能表現(xiàn)出不盡人意的性能，可能是因為它們的薄膜質(zhì)量較差。

主要內(nèi)容

本文通過一種碘插層–脫層策略來制備高質(zhì)量、非合金化的α-FAPbI₃鈣鈦礦薄膜。共生成的揮發(fā)性添加劑碘（I₂）通過與碘離子反應(yīng)形成多碘化物（如I₃^–），特別是鈣鈦礦–碘復(fù)合物中間體，從而改變了反應(yīng)路徑。這些中間體為α-FAPbI?鈣鈦礦的形成提供了足夠的角共享Pb–I框架構(gòu)建塊，并降低了反應(yīng)活化能。在退火過程中，碘可以從最終薄膜中逸出，不留殘留添加劑，從而獲得均勻性和晶體質(zhì)量增強的薄膜。采用這種非合金化α-FAPbI?的太陽能電池PCEs > 24%。此外，改進的PSCs展現(xiàn)出出色的運行穩(wěn)定性，在運行1180小時（100 mW cm^-2，85°C）后仍保持其初始PCE的99%。這項研究突出了非合金化FAPbI?（不含其他離子如MA?、Cs?、Br?和SCN?）對于鈣鈦礦材料固有穩(wěn)定性的重要性，并闡明了碘化學(xué)如何動態(tài)調(diào)制亞穩(wěn)態(tài)鈣鈦礦以及其他具有軟離子晶格的光電子材料的形成路徑。

圖1：非合金α-FAPbI₃碘介導(dǎo)形成的設(shè)計原理和概念驗證。

圖2：碘介導(dǎo)的FAPbI₃薄膜形成機制。

圖3：薄膜質(zhì)量和穩(wěn)定性。

圖4：器件性能。

總的來說，本文展示了一種通過共生揮發(fā)性碘插層和脫層來調(diào)節(jié)結(jié)晶動力學(xué)的策略，從而制備出高質(zhì)量且穩(wěn)定的非合金化α-FAPbI₃鈣鈦礦薄膜。I₂和形成的多碘化物有助于角共享的碘化鉛框架的成核，有效降低了α-FAPbI₃形成的動力學(xué)障礙。并且，在退火過程中碘的完全升華確保了最終鈣鈦礦薄膜在組成純度和整體均勻性方面的質(zhì)量?；谒玫姆呛辖鸹?/span>α-FAPbI₃吸光劑，最佳太陽能電池實現(xiàn)了24.1%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）。值得注意的是，優(yōu)化后的設(shè)備展現(xiàn)出改善的長期穩(wěn)定性，在85°C下，以100 mW cm^-2的光照進行最大功率點（MPP）跟蹤，運行1180小時后，初始效率僅損失約1%。

文獻信息

Yu Zhang?, Yanrun Chen?, Guilin Liu, Yuetong Wu, Zhenyu Guo, Rundong Fan, Kailin Li,?Huifen Liu, Yepin Zhao, Tim Kodalle, Yihua Chen, Cheng Zhu, Yang Bai, Qi Chen, Huanping Zhou*,?Nonalloyed α-FAPbI₃ formamidinium lead triiodide solar cells through iodine intercalation, Science,

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