2025年1月2日和3日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)洪勛教授團(tuán)隊(duì)在Advanced Materials和Nature Synthesis上連續(xù)發(fā)表最新成果，即“High-Entropy Metal Interstitials Activate TiO2 for Robust Catalytic Oxidation”和“Synthesis of amorphous metal oxides via a crystalline to amorphous phase transition strategy”。下面，對(duì)這兩篇成果進(jìn)行簡要的介紹！
洪勛，特任教授、博士生導(dǎo)師。2023年至今，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系，特任教授；2018年—2023年，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系，副教授；2014年—2017年，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)系，特任副研究員；2012年—2014年，新加坡南洋理工大學(xué)博士后（合作導(dǎo)師：Professor Hua Zhang）；2010年—2012年，清華大學(xué)化學(xué)系博士后 （合作導(dǎo)師：李亞棟院士）；2004年—2010年，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理系，獲凝聚態(tài)物理博士學(xué)位（導(dǎo)師：王冠中教授）；2000年-2004年，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理系，獲理學(xué)學(xué)士學(xué)位。
主要從事貴金屬納米材料的合成和性能研究，已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Nature Commun., Adv. Mater等學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文，2022年教育部青年長江學(xué)者。
Advanced Materials：HE-TiO2納米片實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的催化氧化
替代金屬摻雜策略對(duì)于開發(fā)能夠活化O2的催化劑至關(guān)重要，但金屬摻雜的浸出極大地阻礙了它們?cè)跍睾蜅l件下進(jìn)行廣泛氧化反應(yīng)的潛力?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)洪勛教授和Yang Mu（共同通訊作者）等人開發(fā)了一種熵增加策略來合成高熵金屬（Mg、Ca、Mn、Fe和Co）間隙官能化銳鈦礦TiO2（HE-TiO2）納米片，在寬pH（3-9）范圍內(nèi)表現(xiàn)出顯著的降解效率，并且在流式電催化反應(yīng)器中具有強(qiáng)大的催化氧化耐久性（超過30小時(shí)）。
對(duì)比原始TiO2，HE-TiO2在（001）平面上出現(xiàn)強(qiáng)烈的晶格畸變，在（100）平面上出現(xiàn)了平均2%的晶格膨脹，X射線吸收光譜的第二殼峰減小，這是HE-TiO2中金屬間隙形成的有力證據(jù)。
理論分析和原位同步輻射傅里葉變換紅外（SR-FTIR）研究表明，多個(gè)金屬間隙可以將其電子貢獻(xiàn)給宿主TiO2的亞間隙態(tài)，形成一個(gè)適度的吸附帶，從而實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定高效的O2活化。本研究介紹了一種在金屬氧化物中集成金屬間隙的新型高熵材料的合成策略，有望提高O2活化催化劑的穩(wěn)定性和效率，并拓寬其潛在的應(yīng)用前景。
High-Entropy Metal Interstitials Activate TiO2 for Robust Catalytic Oxidation. Advanced Materials, 2025, https://doi.org/10.1002/adma.202416749.
Nature Synthesis：晶態(tài)到非晶態(tài)相變策略合成非晶金屬氧化物
非晶態(tài)金屬氧化物（AMOs）的特點(diǎn)是缺乏晶體的長程有序，表現(xiàn)出非常規(guī)的結(jié)構(gòu)特征，如不飽和配位、短程有序和表面懸垂鍵，使得其在能源和催化領(lǐng)域具有卓越的性能。然而，由于缺乏平移對(duì)稱性，實(shí)現(xiàn)AMOs的精確尺寸和形狀可控合成還具有挑戰(zhàn)性。
基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)洪勛教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種鋰離子（Li+）輔助液相還原策略，并利用該策略將晶態(tài)金屬氧化物轉(zhuǎn)化為一系列AMOs（包括非晶態(tài)的RuOx、PtOx、CuOx、NiOx、PdOx和MnOx）和二元AMOs（如非晶態(tài)NiCoOx），證明了該策略的廣泛適用性。
以氧化釕（RuO2）為例，原位拉曼光譜和X射線吸收光譜表明，在非晶化過程中Ru-O配位數(shù)的降低和Ru-Ru的中程結(jié)構(gòu)的畸變是由萘自由基陰離子和鋰離子引起的。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Li?在RuOx中的插入增強(qiáng)了其與萘自由基陰離子的靜電相互作用，加速了Li?插入的RuOx中氧的剝離。此外，Li+插入引入正電荷會(huì)破壞晶態(tài)RuO2的內(nèi)部電荷平衡，從而降低生成非晶態(tài)RuO2的中間體的生成能。該策略為實(shí)現(xiàn)AMOs的可控合成鋪平了道路。
Synthesis of amorphous metal oxides via a crystalline to amorphous phase transition strategy. Nature Synthesis, 2025,
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