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研究背景

與傳統(tǒng)剛性電子材料相比，柔性電子材料具有優(yōu)異的可拉伸性和柔韌性，能夠與生物組織相容，更好地適應(yīng)復(fù)雜的應(yīng)用場景，是近年來廣泛關(guān)注的研究領(lǐng)域，可應(yīng)用于健康監(jiān)測、醫(yī)療設(shè)備、人機(jī)交互和增強(qiáng)現(xiàn)實(shí)等多個領(lǐng)域。然而，現(xiàn)有的柔性材料通常面臨著電子性能與可拉伸性之間的取舍，許多材料在追求高可拉伸性的同時犧牲了電子性能，從而限制了其應(yīng)用范圍。因此，如何同時提高材料的電子性能和機(jī)械性能，成為了柔性電子材料研究中的一個重大挑戰(zhàn)。

功能粒子與軟聚合物的集成可以用來制造本征可拉伸高性能電子產(chǎn)品。然而，目前制造這種材料的方法要求將顆粒首先膠體分散在液體單體或聚合物溶液中，這些溶液具有有限的材料相容性。這種整合的策略不允許顆粒直接結(jié)合到軟材料中，并且需要在打印過程中精確控制相關(guān)的流體力學(xué)。

成果簡介

來自華南理工大學(xué)林容周教授、萊斯大學(xué)江雍粦（Yong Lin Kong）教授和新加坡國立大學(xué)何思遠(yuǎn)（John S. Ho）副教授等研究人員設(shè)計了一種新的“顆粒吞沒”技術(shù)，成功地將功能顆粒直接整合到軟聚合物中，克服了傳統(tǒng)方法中顆粒分散液制備過程中的流體控制難題。傳統(tǒng)方法通常通過膠體分散液將顆粒與聚合物混合，這一過程對流體力學(xué)和化學(xué)兼容性要求較高，且容易導(dǎo)致顆粒的分布不均勻，影響材料的性能。華南理工大學(xué)為本研究第一單位。

與傳統(tǒng)方法不同，在該工作中當(dāng)顆粒的特征尺寸遠(yuǎn)小于聚合物基質(zhì)的彈性毛細(xì)長度時，顆粒會通過表面能自發(fā)地被聚合物基質(zhì)吞沒，深深嵌入聚合物中，從而形成顆粒深度嵌入聚合物的穩(wěn)定配置。這種方法無需額外的外力或化學(xué)處理，能夠精確地將顆粒整合到聚合物中，提升了材料的功能性。使用這種方法可以制造具有無線傳感、通信和能量傳輸能力的多層、多材料和彈性器件。相關(guān)工作以“Soft electronics based on particle engulfment printing”為題發(fā)表在最新一期的Nature electronics期刊上。

一作+通訊！華南理工大學(xué)，2025年首篇Nature大子刊！新技術(shù)，克服傳統(tǒng)難題！

圖文導(dǎo)讀

圖1 顆粒吞沒印刷

顆粒吞沒印刷設(shè)計：顆粒吞沒印刷是通過在柔軟的聚合物基質(zhì)中自發(fā)的體積逐層組裝異質(zhì)微粒子和納米粒子來實(shí)現(xiàn)的。當(dāng)粘性毛細(xì)力大于基材變形產(chǎn)生的彈性應(yīng)力時，顆粒就會被吞沒（r/L???1, r, 顆粒直徑; ?L?=??_sv/E 聚合物基體彈性毛細(xì)管長度; ??_sv, 固氣界面表面應(yīng)力; ?E, 楊氏模量）。相比之下，當(dāng)聚合物基體變形產(chǎn)生的彈性力足以平衡顆粒上的界面能變化時，顆粒不會被完全吞沒，而是會粘附在表面上（r/L > 1）。

圖2 顆粒吞沒的表征

顆粒吞沒表征：顆粒吞沒印刷與廣泛的功能納米材料兼容，因?yàn)樗饕杀砻鎽?yīng)力驅(qū)動，而表面應(yīng)力在很大程度上與材料成分無關(guān)。因此，納米材料可以被吞沒在微米深的軟基底中，不用考慮尺寸和材料成分。吞沒印刷是一種表面能驅(qū)動的現(xiàn)象，不受重力的影響，在直立和倒立位置都可以打印出一致的壓痕深度。

為了增加顆粒和聚合物襯底之間的接觸面積，可以在被吞沒的樣品上放置重物施加額外的壓力，以增強(qiáng)顆粒進(jìn)入基片的壓痕深度和均勻性。吞沒印刷可以進(jìn)行“套印”，在先前被吞沒的顆粒上重復(fù)打印，可以創(chuàng)建包含在軟聚合物中的多層顆粒。在1.5%離子凝膠中，5 μm硅球的壓痕率會隨著印刷周期的增加而增加。套印次數(shù)的增加會增加壓痕深度，先前被吞沒的顆粒，不再經(jīng)歷表面應(yīng)力，在新層套印時被更深地吞沒到聚合物基質(zhì)中。套印可以通過一層一層的印刷方法來控制顆粒吞沒深度。

圖3 大面積、多層、多材料印刷

顆粒吞沒印刷性能：通過顆粒吞沒打印，相對簡單的模板和刷子可以直接將碳納米管應(yīng)變片打印成完全固化的A4尺寸彈性體。軟功能復(fù)合材料可以抵抗任意方向的反復(fù)扭曲和拉伸，使其在曲面上保持一致。打印分辨率主要由掩模的特征尺寸（最小圖案尺寸或間隙的較大值）決定。粒子吞沒可以產(chǎn)生多種功能的復(fù)合材料。這里展示了將多材料連接完全嵌入1.5%離子凝膠中的能力，功能層之間沒有間隙。通過顆粒吞沒打印二氧化硅球、銀微粒和碳納米管制成的軟聚合物、可拉伸導(dǎo)體和應(yīng)變片具有良好的拉伸循環(huán)性能。這使得創(chuàng)建完全柔軟、復(fù)雜的功能設(shè)備成為可能。

圖4 無線柔性電子印刷

柔性電子設(shè)備應(yīng)用設(shè)計：通過在彈性基體上顆粒吞沒印刷應(yīng)變傳感器、天線和互連，然后將電源管理和無線通信組件焊接到電路板上，設(shè)計并制造了三個彈性電子設(shè)備，它們可以作為無線和無電池傳感器安裝在手指、手腕上，用于姿勢跟蹤。這些結(jié)果證明了顆粒吞沒印刷方法制造復(fù)雜高性能彈性器件的能力。

結(jié)論展望

該研究團(tuán)隊(duì)報道了一種軟性聚合物與功能顆粒結(jié)合的新方法，通過利用表面能驅(qū)動功能顆粒的自發(fā)吞沒，可以直接打印一系列材料，成功制造了多層、多材料的柔性電子設(shè)備。這些設(shè)備不僅具有良好的可拉伸性和穩(wěn)定性，還具備了無線傳感、通信和能量傳輸?shù)墓δ?。尤其在無線傳感器方面，團(tuán)隊(duì)通過將設(shè)備集成到皮膚上，實(shí)現(xiàn)了高效的姿態(tài)追蹤，顯著提高了設(shè)備的性能和穩(wěn)定性。該顆粒吞沒印刷方法也可能被用于整合活性材料，如半導(dǎo)體傳感和發(fā)光納米材料與生物反應(yīng)性聚合物，創(chuàng)建高度集成的復(fù)雜生物電子器件。這一研究結(jié)果展示了顆粒吞沒技術(shù)在柔性電子材料中的巨大潛力，為未來柔性電子設(shè)備的高性能化和多功能化提供了新的技術(shù)路徑。

作者簡介

一作+通訊！華南理工大學(xué)，2025年首篇Nature大子刊！新技術(shù)，克服傳統(tǒng)難題！

林容周，華南理工大學(xué)機(jī)械與汽車工程學(xué)院教授、博導(dǎo)。2013年在華南理工大學(xué)獲得學(xué)士碩士學(xué)位，2018年在南洋理工大學(xué)獲得博士學(xué)位，2022年新加坡國立大學(xué)博士后出站。近10年來致力于無線柔性電子的交叉學(xué)科研究，通過在傳感、制造和系統(tǒng)集成上理論與工程的創(chuàng)新，以實(shí)現(xiàn)無線傳感、供能和通訊等技術(shù)與非常規(guī)基底（如軟物質(zhì)、織物）的無縫融合，為數(shù)字化醫(yī)療、人機(jī)交互、智能制造等領(lǐng)域的重要挑戰(zhàn)提供創(chuàng)新的解決手段。相關(guān)成果多次發(fā)表在國際頂級期刊《Science》, 《Nature Electronics》，《Nature Communications》，《Biosensors & Bioelectronics》，《Sensors & Actuator B: Chemical》等。

個人課題組主頁：https://lin-labs.com

江雍粦，現(xiàn)為萊斯大學(xué)機(jī)械工程系助理教授。其研究成果多次發(fā)表在《Nature》,《Nature Communications》、《Nature Electronics》、《Advanced Materials》、《Science Advances》等國際頂尖期刊上，包括 “3D打印的活性電子材料和器件”、“3D打印的多功能混合設(shè)備與結(jié)構(gòu)”、以及“胃駐留電子設(shè)備”等。

何思遠(yuǎn) (John Ho)，新加坡國立大學(xué)設(shè)計與工程學(xué)院電機(jī)與電腦工程系、醫(yī)療健康創(chuàng)新與技術(shù)研究院副教授，是生物電子學(xué)領(lǐng)域的一顆冉冉升起的新星，他致力于開發(fā)無線醫(yī)療技術(shù)來遠(yuǎn)程監(jiān)測和治療疾病。

文獻(xiàn)信息

Rongzhou Lin*, Chengmei Jiang, Sippanat Achavananthadith, Xin Yang, Hashina Parveen Anwar Ali, Jianfeng Ping, Yuxin Liu, Xianmin Zhang, Benjamin C. K. Tee, Yong Lin Kong* & John S. Ho*, Soft electronics based on particle engulfment printing, Nat Electron (2025).

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