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電催化工業(yè)稀釋的CO₂還原不僅避免了與原料凈化相關(guān)的高成本，而且促進(jìn)了自然資源的可持續(xù)利用。稀釋CO₂電還原的最新發(fā)展集中在兩個(gè)主要方面：1.控制CO₂的可用性以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的催化性能或調(diào)節(jié)反應(yīng)途徑；2.開(kāi)發(fā)開(kāi)發(fā)用于稀釋CO₂電還原的高效催化劑，同時(shí)從熱力學(xué)角度提升其催化活性。在低CO₂濃度下，電還原產(chǎn)物主要由C₁產(chǎn)物組成，其涉及相對(duì)簡(jiǎn)單的還原過(guò)程。一些研究使用CO作為低濃度系統(tǒng)的原料來(lái)源，以提高對(duì)C₂₊產(chǎn)物的選擇性。

因此，在接近現(xiàn)實(shí)情況的低CO₂濃度進(jìn)料條件下，人們對(duì)CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物的機(jī)制知之甚少。此外，CO₂還原反應(yīng)速率與CO₂質(zhì)量傳遞密切相關(guān)，而CO₂質(zhì)量傳遞受原料純度的影響很大。然而，稀CO₂原料對(duì)CO₂RR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響還沒(méi)有得到充分的研究。

先前的研究表明，Cu⁰/Cu¹⁺界面有望在稀純進(jìn)料條件下實(shí)現(xiàn)對(duì)C₂₊產(chǎn)品的突出選擇性。但是，如此，精確構(gòu)建可定量的Cu⁰/Cu¹⁺界面和探索其在低濃度CO₂中的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)仍是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，南京大學(xué)朱文磊課題組通過(guò)真空煅燒法來(lái)調(diào)節(jié)Cu基催化劑上Cu⁰/Cu¹⁺界面的密度，通過(guò)對(duì)晶界的操縱，成功地制備出了界面密度為22.67 μm^-1的Cu基HB Cu催化劑。在5% CO₂進(jìn)料條件下，HB Cu催化劑在CO₂RR過(guò)程中的C₂₊法拉第效率高達(dá)51.9±2.8%，并顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。動(dòng)力學(xué)機(jī)理分析表明，只有在低濃度的CO₂進(jìn)料條件下，Cu⁰/Cu¹⁺界面上的催化位點(diǎn)才有利于速率控制步驟的反向遷移(CO₂+e^?+*→*CO₂^?+H₂O→*COOH+OH^?)，促進(jìn)含碳中間體的形成。

此外，基于熱力學(xué)計(jì)算，在低CO₂純度下，Cu⁰/Cu¹⁺界面處CO₂活化和隨后還原的能壘顯著降低。這種動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)協(xié)同增強(qiáng)賦予了Cu催化劑豐富的界面邊界位點(diǎn)，具有較強(qiáng)的直接催化低濃度CO₂的能力。更重要的是，HRTEM和CO₂RR性能研究揭示了晶界界面密度與C₂₊選擇性的正相關(guān)關(guān)系，ECSA和XRD分析否定了電化學(xué)活性面積和氧化態(tài)含量對(duì)電解性能的影響。

綜上，該項(xiàng)研究采用直觀的方法調(diào)整Cu⁰/Cu¹⁺界面的密度，揭示了非傳統(tǒng)催化條件下界面位點(diǎn)的獨(dú)特活性，為C₂₊碳?xì)浠衔锏纳a(chǎn)建立了一個(gè)綠色和可持續(xù)的電催化戰(zhàn)略。

Direct low concentration CO₂?electroreduction to multicarbon products via rate-determining step tuning. Nature Communications, 2024

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