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堿金屬陽離子（AM⁺）具有高溶解度和離子電導(dǎo)率，使其成為水性電解質(zhì)中的最佳成分。盡管傳統(tǒng)觀點認為AM⁺是化學(xué)惰性的，但電催化對AM⁺的強烈依賴性引發(fā)了關(guān)于其意外催化作用的爭論，仍然缺乏確鑿的證據(jù)。

2024年12月20日，韓國浦項科技大學(xué)Chang Hyuck Choi副教授、韓國科學(xué)技術(shù)院（KAIST）Hyungjun Kim教授、韓國科學(xué)技術(shù)研究院（KIST）Hyung-Suk Oh在國際頂級期刊Nature Catalysis發(fā)表題為《Alkali metal cations act as homogeneous cocatalysts for the oxygen reduction reaction in aqueous electrolytes》的研究論文，Sang Gu Ji、Minho M. Kim、Man Ho Han為論文共同第一作者，Chang Hyuck Choi副教授、Hyungjun Kim教授、Hyung-Suk Oh為論文共同通訊作者。

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Chang Hyuck Choi，浦項科技大學(xué)副教授。2007年、2012年在韓國科學(xué)技術(shù)院（KAIST）獲得學(xué)士和博士學(xué)位，并留校從事博士后研究；2014-2016年在馬克斯·普朗克鐵研究所繼續(xù)接受博士后訓(xùn)練；2016年加入GIST；2022年加入浦項科技大學(xué)。

Chang Hyuck Choi副教授課題組的研究領(lǐng)域是1.對電催化的基本理解；2.新型電催化材料的發(fā)展；3.燃料電池和電解槽；4.有用產(chǎn)物的電化學(xué)合成；5.新分析技術(shù)的開發(fā)。

Hyungjun Kim，韓國科學(xué)技術(shù)院（KAIST）教授。2004年獲得KAIST學(xué)士學(xué)位，2009年獲得加州理工學(xué)院博士學(xué)位。2009年以高級研究員加入KAIST，2023年晉升為教授。

Hyungjun Kim教授的研究興趣為理論與計算化學(xué)、多尺度材料模擬、計算電化學(xué)、能源材料和多相催化劑設(shè)計。

Hyung-Suk Oh，韓國科學(xué)技術(shù)研究院（KIST）首席研究科學(xué)家。2006年、2008年、2012年在延世大學(xué)獲得學(xué)士、碩士和博士學(xué)位，2012-2017年在柏林工業(yè)大學(xué)從事博士后研究，導(dǎo)師：Peter Strasser 教授，2017年加入KIST，2021年晉升為首席研究科學(xué)家。

在這里，作者證明AM⁺可以與反應(yīng)中間體偶聯(lián)，并確定在水性條件下作為均相助催化劑的動力學(xué)，用于碳催化劑上的堿性氧還原反應(yīng)。原位X射線吸收光譜揭示了帶電電極上Na⁺的電子結(jié)構(gòu)從水合狀態(tài)發(fā)生的變化。

原位拉曼光譜進一步確定，這種變化是由于水不穩(wěn)定的NaO₂的形成而導(dǎo)致，NaO₂是OOH^?生產(chǎn)中的關(guān)鍵中間體。

結(jié)合理論計算，這一發(fā)現(xiàn)闡明了AM⁺在水環(huán)境中違反直覺的助催化作用，強調(diào)了改進界面設(shè)計原理以實現(xiàn)更好的電催化的迫切性。

圖1：不同電解液中KB的氧還原反應(yīng)（ORR）極化曲線

圖2：動力學(xué)同位素效應(yīng)（KIE）研究和提出的ORR機制

圖3：基于Marcus理論的陽離子耦合電子轉(zhuǎn)移（ET）到O₂的模型

圖4：原位NEXAFS和拉曼光譜學(xué)研究

綜上，這篇論文研究了堿金屬陽離子（AM⁺）在水溶液電解質(zhì)中作為均相共催化劑在堿性氧還原反應(yīng)（ORR）中的作用，發(fā)現(xiàn)AM⁺能夠與反應(yīng)中間體耦合并決定反應(yīng)動力學(xué)。結(jié)果表明，AM⁺并非化學(xué)上惰性，而是通過與反應(yīng)中間體形成復(fù)合物積極參與調(diào)節(jié)反應(yīng)動力學(xué)，這一發(fā)現(xiàn)對于設(shè)計更高效的電催化劑界面具有重要意義。

該研究不僅挑戰(zhàn)了傳統(tǒng)上認為AM⁺在水溶液中化學(xué)惰性的觀點，而且為電催化界面設(shè)計的改進提供了新的思路，特別是在開發(fā)高性能的氧還原反應(yīng)催化劑和金屬-空氣電池等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。

Ji, S.G., Kim, M.M., Han, M.H.?et al.?Alkali metal cations act as homogeneous cocatalysts for the oxygen reduction reaction in aqueous electrolytes.?Nat. Catal., (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/12/26/2d5a331495/

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