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先進(jìn)電催化劑的精心設(shè)計(jì)及其集成到氣體擴(kuò)散電極（GDE）架構(gòu)中，正在成為H₂O₂電合成研究領(lǐng)域的一個重要研究范式。

然而，在體相電解過程中，電催化劑和組裝的GDE在H₂O₂選擇性上經(jīng)常表現(xiàn)出明顯差異。

2024年12月5日，清華大學(xué)深圳國際研究生院張正華特別研究員、南京工業(yè)大學(xué)景文珩教授團(tuán)隊(duì)在國際頂級期刊Nature ?Communications發(fā)表題為《Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H₂O₂ electrosynthesis》的研究論文，清華深研院崔樂樂、南京工業(yè)大學(xué)/江蘇雙良環(huán)境科技有限公司陳斌、清華深研院陳冬旭為論文共同第一作者，張正華特別研究員、景文珩教授為論文共同通訊作者。

張正華，清華大學(xué)深圳國際研究生院特別研究員/副教授。2007年本科畢業(yè)于合肥工業(yè)大學(xué)；2007-2008年在浙江大學(xué)擔(dān)任研究助理；2011年碩士畢業(yè)于浙江大學(xué)；2014年博士畢業(yè)于澳大利亞新南威爾士大學(xué)，師從Prof. T David Waite（美國工程院院士）、Prof. Greg L. Leslie。隨后留校從事博士后研究。曾在日本京都大學(xué)任助理教授進(jìn)行交流訪問，現(xiàn)任職于清華大學(xué)深圳國際研究生院。

張正華特別研究員的主要研究方向是基于限域效應(yīng)的膜等功能材料開發(fā)及高效水處理技術(shù)：1）膜法水處理：膜法限域催化、膜法水/污水處理工藝、膜污染控制及清洗策略；2）高級氧化法水處理：電化學(xué)、限域催化、類芬頓等；3）功能材料的制備及水處理應(yīng)用：二維材料、功能高分子材料、MOF等。

迄今在環(huán)境領(lǐng)域主流期刊發(fā)表SCI一區(qū)論文100余篇，其中近5年以唯一通訊作者在Nature Communications、Energy & Environmental Science、ACS Catalysis、Chem Catalysis、Water Research、Green Chemistry、 Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Membrane Science等發(fā)表SCI一區(qū)論文74篇；并參編Elsevier/Springer英文專著3部；以第一發(fā)明人申請專利15項(xiàng)，其中授權(quán)7項(xiàng)國內(nèi)和國際發(fā)明專利。

景文珩，南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院教授，特種分離膜產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新戰(zhàn)略聯(lián)盟（國家試點(diǎn)）秘書長。

景文珩教授主要從事介孔陶瓷膜制備及其應(yīng)用的研究工作。承擔(dān)了國家自然科學(xué)基金、國家863等十多項(xiàng)科研項(xiàng)目，先后在Chemical Communication、Jouranl of Material Chemistry、ACS Applied Materials & Interfaces和化工三大主流期刊AIChE J.、Chem. Eng.Sci、Ind. Eng. Chem. Res.等刊物上發(fā)表多篇期刊論文。

在本文中，研究團(tuán)隊(duì)闡明了除電催化劑的固有特性外，關(guān)鍵物種（包括反應(yīng)物和產(chǎn)物）的質(zhì)量傳遞行為在決定電極級H₂O₂選擇性方面起著至關(guān)重要的作用。

這種趨勢在高反應(yīng)速率（電流密度）條件下變得更加明顯，此時傳遞限制加劇。

通過利用GDEs的擴(kuò)散相關(guān)參數(shù)（DRP）（即潤濕性和催化劑層厚度）作為探針因素，采用短時間和長期的電解結(jié)合原位電化學(xué)反射吸收成像和理論計(jì)算，深入研究了DRP及其控制的局部微環(huán)境對O₂和H₂O₂質(zhì)量傳遞的影響。

相應(yīng)地揭示了電極尺度上擴(kuò)散依賴的選擇性的機(jī)理根源。

本研究獲得的基本見解強(qiáng)調(diào)了主流疏水性GDEs架構(gòu)創(chuàng)新的必要性，以同步優(yōu)化反應(yīng)物和產(chǎn)物的質(zhì)量傳遞，為下一代涉及氣體消耗的電還原情景中的GDEs鋪平道路。

圖1：受潤濕性控制的H₂O₂產(chǎn)量

圖2：物質(zhì)擴(kuò)散行為調(diào)節(jié)電極有限元

圖3：擴(kuò)散依賴電極有限元對CL厚度的敏感性

圖4：電潤濕誘導(dǎo)的微環(huán)境析出和物種傳輸

圖5：分子水平上對擴(kuò)散依賴電極有限元的理解

綜上，這篇論文研究了氣體擴(kuò)散電極（GDE）在電合成過氧化氫（H₂O₂）過程中的選擇性，揭示了關(guān)鍵物種（包括反應(yīng)物和產(chǎn)物）的質(zhì)量傳遞行為在決定電極規(guī)模H₂O₂選擇性中的關(guān)鍵作用，尤其是在高反應(yīng)速率（電流密度）下。

研究結(jié)果表明，通過調(diào)控GDE的親疏水性和催化劑層厚度，可以顯著優(yōu)化反應(yīng)物和產(chǎn)物的質(zhì)量傳遞，從而提高H₂O₂的法拉第效率（FE），對于開發(fā)下一代GDE在氣體消耗型電解場景中的應(yīng)用具有重要意義。

該研究提供了對GDE在電化學(xué)合成H₂O₂過程中選擇性調(diào)控的深入理解，特別是在工業(yè)相關(guān)電流密度下的H₂O₂選擇性與質(zhì)量傳遞行為之間的關(guān)系。

這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)和優(yōu)化GDE提供了新的策略，以實(shí)現(xiàn)在實(shí)際應(yīng)用中更高效、穩(wěn)定的H₂O₂生產(chǎn)。

未來有望應(yīng)用在不需要外部供氣設(shè)施的情況下，通過模擬呼吸式設(shè)計(jì)的GDE實(shí)現(xiàn)商業(yè)化可行的電解堆，這對于便攜式空氣消毒和面向消費(fèi)者的污水處理等利基應(yīng)用領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用潛力。

Cui, L., Chen, B., Chen, D.?et al.?Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H₂O₂?electrosynthesis.?Nat. Commun., (2024).?

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