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研究背景

表面增強(qiáng)拉曼散射（SERS）是一種靈敏度高、速度快的檢測(cè)技術(shù)，因其在醫(yī)療診斷、生物監(jiān)測(cè)和殘留檢測(cè)等領(lǐng)域的重要應(yīng)用，成為了研究熱點(diǎn)。然而，傳統(tǒng)基于貴金屬等離子體的SERS平臺(tái)存在成本高、生物相容性差、穩(wěn)定性不足等問(wèn)題，限制了其在實(shí)際應(yīng)用中的廣泛推廣。相比之下，無(wú)等離子體SERS平臺(tái)因其優(yōu)異的生物相容性、高穩(wěn)定性和低成本，吸引了科學(xué)家的廣泛關(guān)注。然而，目前無(wú)等離子體SERS平臺(tái)的檢測(cè)靈敏度仍然不足，難以滿足醫(yī)學(xué)診斷中對(duì)生物標(biāo)志物的精準(zhǔn)檢測(cè)以及食品中污染物的痕量識(shí)別等需求。

成果簡(jiǎn)介

有鑒于此，佛山大學(xué)趙仕龍、滕長(zhǎng)久、陳文駿聯(lián)合中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院和深圳理工大學(xué)成會(huì)明院士團(tuán)隊(duì)、丁寶福；清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院劉碧錄教授等人合作在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“Mechanochemical activation of 2D MnPS₃ for sub-attomolar sensing”的最新論文。研究者提出了一種基于二維MnPS₃的力化學(xué)策略，用于構(gòu)建具備超高靈敏度的無(wú)等離子體SERS平臺(tái)。通過(guò)制造二維MnPS₃的皺紋結(jié)構(gòu)顯著提升了光與物質(zhì)的相互作用，同時(shí)結(jié)合化學(xué)功能化技術(shù)，以組胺二鹽酸鹽分子作為交聯(lián)劑，促進(jìn)了分析物與材料之間的電荷轉(zhuǎn)移。

研究表明，該SERS平臺(tái)實(shí)現(xiàn)了對(duì)亞甲基藍(lán)分子10?1?M的檢測(cè)限，具備單分子檢測(cè)能力。這一結(jié)果不僅為設(shè)計(jì)高性能無(wú)等離子體SERS平臺(tái)提供了理論指導(dǎo)，還為二維材料的功能化及其在生物傳感、食品安全和環(huán)境監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用開(kāi)辟了新路徑。

本科生桂佳寶為共同第一作者。

研究亮點(diǎn)

1. 實(shí)驗(yàn)首次采用力化學(xué)策略結(jié)合皺紋結(jié)構(gòu)與化學(xué)功能化，構(gòu)建了基于二維MnPS₃的無(wú)等離子體SERS平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)了單分子級(jí)別的檢測(cè)，最低檢測(cè)限達(dá)到了10?1?M（亞阿摩爾級(jí)）。

2. 實(shí)驗(yàn)通過(guò)在二維MnPS₃中引入皺紋結(jié)構(gòu)，顯著提高了其SERS性能，能夠檢測(cè)微量的亞甲基藍(lán)（MB）分子。實(shí)驗(yàn)表明，皺紋結(jié)構(gòu)通過(guò)增強(qiáng)光與物質(zhì)的耦合作用提升了檢測(cè)靈敏度，同時(shí)保證了材料在機(jī)械變形條件下的穩(wěn)定性。

3. 實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步通過(guò)化學(xué)功能化策略，用組胺二鹽酸鹽（HD）修飾皺紋MnPS₃，進(jìn)一步降低了檢測(cè)限。研究發(fā)現(xiàn)，HD分子的氨基作為交聯(lián)劑，顯著促進(jìn)了MnPS₃與吸附分子之間的電荷轉(zhuǎn)移，從而強(qiáng)化了SERS的化學(xué)增強(qiáng)（CE）機(jī)制。

4. 通過(guò)原位SERS實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了提升光物質(zhì)相互作用和電荷轉(zhuǎn)移的具體機(jī)制。二維MnPS₃中的豐富空位作為分析物的捕獲位點(diǎn)，同時(shí)，皺紋和化學(xué)修飾協(xié)同作用，為實(shí)現(xiàn)超高靈敏度的無(wú)等離子體SERS平臺(tái)提供了可能性。

圖文解讀

圖1：用于設(shè)計(jì)SERS平臺(tái)的力化學(xué)概念。

圖2：SERS的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制。

圖3：SERS的光物質(zhì)相互作用機(jī)制。

圖4：SERS的化學(xué)功能化機(jī)制。

結(jié)論展望

本文提出了一種基于二維MnPS₃的無(wú)等離子體SERS平臺(tái)，并通過(guò)力化學(xué)策略實(shí)現(xiàn)了亞阿摩爾級(jí)的分子檢測(cè)能力。該研究通過(guò)引入褶皺結(jié)構(gòu)優(yōu)化光與物質(zhì)的相互作用，顯著提升了SERS性能。這一機(jī)制為提高SERS平臺(tái)的靈敏度和檢測(cè)能力提供了新的思路。其次，化學(xué)功能化，尤其是使用HD分子進(jìn)一步激活二維MnPS₃的SERS效應(yīng)，證明了通過(guò)分子設(shè)計(jì)來(lái)增強(qiáng)材料電荷轉(zhuǎn)移路徑的有效性。

值得注意的是，本文成功地實(shí)現(xiàn)了在極低濃度下（10?1? M）檢測(cè)到MB分子，這意味著二維材料在分子級(jí)別的高靈敏度檢測(cè)中具有廣闊的應(yīng)用前景。最后，研究展示了在無(wú)等離子體環(huán)境下，通過(guò)精細(xì)調(diào)控二維材料的結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)，突破了傳統(tǒng)SERS平臺(tái)的性能瓶頸。這一發(fā)現(xiàn)不僅為未來(lái)的SERS探測(cè)技術(shù)提供了新的方向，也為二維材料的性能調(diào)控和基礎(chǔ)物理研究提供了有力支持，具有重要的科學(xué)意義和技術(shù)應(yīng)用價(jià)值。

文獻(xiàn)信息

Chen, W., Gui, J., Weng, X. et al. Mechanochemical activation of 2D MnPS₃?for sub-attomolar sensing.?Nat Commun?15, 10195 (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/28/4808ae53de/

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