研究概述合成高負(fù)載原子級(jí)分散催化劑，用于在中性電解質(zhì)中高效電化學(xué)CO?還原反應(yīng)(eCO?RR)制取乙烯(C?H?)仍然是具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。基于此，2024年11月15日，中山大學(xué)廖培欽教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際期刊Advanced Materials發(fā)表題為《Fabrication of Ultrahigh-Loading Dual Copper Sites in Nitrogen-Doped Porous Carbons Boosting Electroreduction of CO? to C?H? Under Neutral Conditions》的研究論文，團(tuán)隊(duì)成員衡金夢(mèng)為論文第一作者。在這項(xiàng)研究中，研究人員采用了一種主-客體策略，利用金屬-氮雜環(huán)骨架（MAF-4）作為主體，雙核Cu(I)復(fù)合物作為客體，通過(guò)高溫煅燒制備了一系列氮摻雜多孔碳材料（NPCs），這些材料具有不同載量的雙Cu位點(diǎn)。特別是NPCMAF-4-Cu2-21，其雙銅位點(diǎn)的載量高達(dá)21.2 wt%，遠(yuǎn)超已報(bào)道的最大載量（18 wt%）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，隨著雙銅位點(diǎn)載量的增加，從6.9 wt%增加到21.2 wt%，生成C?H?的局部電流密度也逐漸從38.7 mA cm?2增加到93.6 mA cm?2。在0.1 m KHCO3電解液中，NPCMAF-4-Cu2-21在?1.4 V下表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，法拉第效率為52%，電流密度為180 mA cm?2。這一性能的提升歸功于超高載量的雙銅位點(diǎn)，這些位點(diǎn)促進(jìn)了C-C耦合和C2產(chǎn)物的形成。研究結(jié)果表明，MAF-4的納米籠效應(yīng)有助于制備高載量的原子級(jí)分散催化劑。圖文解讀
圖1：NPCMAF-4–Cu?的合成示意圖
圖2：NPCMAF-4-Cu?-21的XPS譜圖和Cu LMM譜圖。
圖3：NPCMAF-4-Cu?-21在0.1 M KHCO?溶液中的LSV曲線。
圖4：原位ATR-FTIR光譜表征和可能的反應(yīng)路徑
文獻(xiàn)信息Fabrication of Ultrahigh-Loading Dual Copper Sites in Nitrogen-Doped Porous Carbons Boosting Electroreduction of CO? to C?H? Under Neutral Conditions,?Advanced Materials,?2024.
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