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研究背景

碳捕獲技術(shù)是應(yīng)對(duì)全球變暖的重要策略，尤其是在減少工業(yè)廢氣中的二氧化碳（CO₂）排放方面具有巨大潛力。水溶性胺類(lèi)溶液是目前應(yīng)用最廣泛的CO₂捕獲技術(shù)，但其在高溫環(huán)境下的低反應(yīng)效率以及高熱容量、腐蝕性和揮發(fā)性限制了其大規(guī)模應(yīng)用。此外，許多工業(yè)廢氣流的溫度通常高于200°C，這要求在CO₂捕獲前先將廢氣冷卻，增加了資本和運(yùn)營(yíng)成本。相比之下，高溫下的CO₂捕獲能夠避免冷卻步驟，降低成本，并有望回收過(guò)程中釋放的熱量。盡管金屬氧化物吸附劑在高溫下表現(xiàn)出一定的CO₂吸附性能，但在長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)中容易失活，限制了其應(yīng)用。

成果簡(jiǎn)介

為了解決這一問(wèn)題，加利福尼亞大學(xué)伯克利分校Jeffrey R. Long團(tuán)隊(duì)在Science期刊上發(fā)表了題為“High-temperature carbon dioxide capture in a porous material with terminal zinc hydride sites”的最新論文。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種具有終端鋅氫化物位點(diǎn)的金屬有機(jī)框架（MOF）材料，能夠在200°C至400°C的高溫條件下可逆地吸附CO₂。通過(guò)氣體吸附、結(jié)構(gòu)表征、光譜分析和計(jì)算模擬，團(tuán)隊(duì)揭示了該材料在高溫下快速可逆地捕獲CO₂并轉(zhuǎn)化為鋅甲酸鹽的機(jī)制。

與傳統(tǒng)的MOF材料相比，這種新型MOF在高溫下展現(xiàn)出了優(yōu)異的CO₂吸附能力，并能在長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)中保持穩(wěn)定性。這一發(fā)現(xiàn)不僅為高溫下的CO₂捕獲提供了新材料選擇，也為后燃CO₂捕集技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用提供了理論依據(jù)和技術(shù)路徑。

研究亮點(diǎn)

1. 實(shí)驗(yàn)首次發(fā)現(xiàn)鋅氫化物位點(diǎn)能夠高效捕獲高溫下的CO₂? ；

本文首次報(bào)道了金屬有機(jī)框架（MOF）ZnH-MFU-4l在200°C至400°C之間能夠可逆地吸附CO₂，并形成鋅甲酸鹽。這一過(guò)程在高溫下的表現(xiàn)，突破了傳統(tǒng)材料在較高溫度下捕獲CO₂的瓶頸，為高溫碳捕獲提供了新的思路。

2. 實(shí)驗(yàn)通過(guò)金屬有機(jī)框架的鋅氫化物位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)CO₂的快速可逆捕獲；

通過(guò)氣體吸附、結(jié)構(gòu)、光譜學(xué)和計(jì)算分析，研究團(tuán)隊(duì)揭示了CO₂與鋅氫化物位點(diǎn)的插入反應(yīng)具有快速且可逆的特性。該反應(yīng)在較高溫度下進(jìn)行，表現(xiàn)出良好的反應(yīng)速率和可逆性。

3. 擴(kuò)展的CO₂吸附-脫附循環(huán)和突破分析驗(yàn)證了材料的穩(wěn)定性和高溫下的有效性；

長(zhǎng)時(shí)間的CO₂吸附-脫附循環(huán)實(shí)驗(yàn)以及突破分析表明，ZnH-MFU-4l在低CO₂濃度和高溫條件下具有極高的碳捕獲能力，能夠適應(yīng)多種工業(yè)廢氣流的捕獲需求，具有廣泛的應(yīng)用潛力。

圖文解讀

圖1. 在氫化鋅金屬-有機(jī)骨架metal–organic framework，MOF材料中，高溫CO₂捕獲。

圖2:? ZnH-MFU-4l高溫等壓和等溫CO₂吸附數(shù)據(jù)。

圖4. CO₂吸附和解吸動(dòng)力學(xué)。

圖5 ?在Zn–H鍵中CO₂的自由能分布。

結(jié)論展望

這項(xiàng)研究為高溫下CO₂捕獲提供了重要的科學(xué)啟示。首先，ZnH-MFU-4l展示了在300°C以上的高溫條件下，能夠高效、選擇性地吸附和脫附CO₂，這為工業(yè)排放源中的CO₂捕獲提供了新的解決方案。該材料在長(zhǎng)時(shí)間的循環(huán)測(cè)試中保持了較高的穩(wěn)定性，表明其在實(shí)際應(yīng)用中具有較長(zhǎng)的使用壽命。此外，研究還揭示了CO₂插入過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)特性，通過(guò)DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的結(jié)合，明確了吸附和脫附過(guò)程中的能量障礙和熵效應(yīng)，為未來(lái)優(yōu)化該類(lèi)材料提供了理論依據(jù)。

最為重要的是，本研究不僅為高溫下CO₂捕獲提供了可行的技術(shù)路徑，也為金屬有機(jī)框架材料（MOFs）在高溫氣體分離領(lǐng)域的應(yīng)用開(kāi)辟了新的方向。通過(guò)設(shè)計(jì)具有特定化學(xué)反應(yīng)性的MOFs，未來(lái)可能實(shí)現(xiàn)對(duì)其他工業(yè)氣體的高效捕獲，進(jìn)而替代傳統(tǒng)的分離技術(shù)，降低能耗，并為應(yīng)對(duì)全球氣候變化做出貢獻(xiàn)。這些發(fā)現(xiàn)為未來(lái)材料的設(shè)計(jì)和工業(yè)應(yīng)用提供了寶貴的理論指導(dǎo)和實(shí)踐基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

Rachel C. Rohde et al. High-temperature carbon dioxide capture in a porous material with terminal zinc hydride sites.Science386,814-819(2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/19/85efd3d84d/

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