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研究背景

光化學反應(yīng)是利用光能激發(fā)分子達到高能態(tài)，從而促使化學反應(yīng)進行的一種重要途徑。近年來，光化學反應(yīng)因其能夠在溫和條件下實現(xiàn)高效的有機合成而成為研究熱點。然而，傳統(tǒng)的光化學反應(yīng)通常依賴外部光源，且光源的強度和波長對反應(yīng)的控制存在一定限制。此外，光化學反應(yīng)常常需要使用大量溶劑，這會導致廢物的產(chǎn)生，影響環(huán)境可持續(xù)性。因此，如何有效整合光化學與機械化學方法，減少溶劑使用并提高反應(yīng)效率，成為了一個亟待解決的挑戰(zhàn)。

成果簡介

為了解決這一問題，西北大學王晗與新加坡國立大學吳杰教授等人在Nature Synthesis期刊上發(fā)表了題為“Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources”的最新論文。科學家們提出了一種新的機械光激發(fā)策略，通過利用機械發(fā)光（ML）材料，在機械力作用下產(chǎn)生光能，從而激發(fā)反應(yīng)物進入激發(fā)態(tài)。這一策略不依賴外部光源，僅通過機械能即可實現(xiàn)光化學反應(yīng)，具有顯著的環(huán)境和能效優(yōu)勢。

研究表明，機械發(fā)光材料，如SrAl₂O₄:Eu²⁺/Dy³⁺，在機械應(yīng)力作用下能夠持續(xù)發(fā)光，為光化學轉(zhuǎn)化提供內(nèi)源光源。通過這種方法，研究人員成功實現(xiàn)了霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反應(yīng)以及磺化反應(yīng)中電子供受體復(fù)合物的激活，且機理研究證實了反應(yīng)為自由基過程。實驗結(jié)果表明，該方法不僅避免了外部光源的使用，還能夠?qū)崿F(xiàn)克級規(guī)模的光化學轉(zhuǎn)化，顯著提升了反應(yīng)效率和可持續(xù)性。

研究亮點

1. 實驗首次提出機械光激發(fā)策略，利用機械發(fā)光材料作為內(nèi)部光源；

本研究首次提出了一種機械光激發(fā)策略，利用機械發(fā)光材料（特別是SrAl2O4:Eu²⁺/Dy³⁺）作為通過機械能激活的內(nèi)部光源，成功實現(xiàn)了光化學反應(yīng)。該策略通過將機械能轉(zhuǎn)化為光能，在沒有外部光源的情況下激發(fā)分子，推動光化學轉(zhuǎn)化。

2. 實驗通過機械能激活光化學反應(yīng)，驗證了該策略在霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反應(yīng)中的有效性；

實驗通過機械能激活兩種光化學反應(yīng)：霍夫曼-勒弗勒-弗雷塔反應(yīng)和電子供受體復(fù)合物的激活。結(jié)果表明，利用機械發(fā)光材料的機械光激發(fā)可以有效促進這兩種反應(yīng)的進行，從而成功地實現(xiàn)了光化學轉(zhuǎn)化。

3. 實驗通過機理研究確認了自由基反應(yīng)機制，控制實驗驗證了機械光激活的關(guān)鍵作用；

機理研究表明，所涉及的反應(yīng)是自由基反應(yīng)，且機械光激發(fā)在這些反應(yīng)中起到了至關(guān)重要的作用?？刂茖嶒炦M一步驗證了機械光激活對反應(yīng)效率的促進作用。

4. 通過單獨利用機械能，實驗實現(xiàn)了不依賴外部光源的克級光化學轉(zhuǎn)化；

本研究成功實現(xiàn)了僅通過機械能驅(qū)動的光化學反應(yīng)，避免了外部光源的需求，實現(xiàn)了克級規(guī)模的光化學轉(zhuǎn)化。這一方法為合成化學提供了新的思路，有助于提升反應(yīng)的綠色性和可持續(xù)性。

圖文解讀

圖1：實現(xiàn)或模擬機械化學中的光化學轉(zhuǎn)化

第一單位！西北大學，新發(fā)Nature Synthesis?。? /></section>
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圖2：機械發(fā)光光譜

圖3：機械化學HLF反應(yīng)

圖4：機械化學磺?；磻?yīng)

圖5：機理研究、克級合成和ML材料回收

圖6:對照實驗

結(jié)論展望

本文的研究為機械化學與光化學的結(jié)合提供了創(chuàng)新的思路，揭示了機械發(fā)光（ML）材料在機械光激發(fā)策略中的潛力。通過利用SAOED等機械發(fā)光材料的特性，研究展示了機械能如何在沒有外部光源的情況下激發(fā)光化學反應(yīng)，這不僅避免了溶劑的過量使用，還顯著提高了反應(yīng)效率，拓寬了機械化學在綠色合成中的應(yīng)用前景。

這一策略為解決傳統(tǒng)機械化學反應(yīng)中光源難以滲透的問題提供了突破性方案，為實現(xiàn)高效、可持續(xù)的合成方法提供了新的路徑。更重要的是，該研究開辟了綠色光促進的化學反應(yīng)在機械化學平臺中的應(yīng)用，進一步推動了光化學和機械化學的融合。

通過與綠色光敏催化劑結(jié)合，這一方法具有廣泛的潛力，不僅限于直接激發(fā)綠色光吸收的反應(yīng)物和復(fù)合物，還可以催化多種反應(yīng)，為今后合成化學提供了新的思路和研究方向。

文獻信息

Xin, X., Geng, J., Zhang, D. et al. Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources. Nat. Synth (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/17/39caba8b09/

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