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研究概述

鈀（Pd）基催化劑在多種化學(xué)工業(yè)過程中具有很高的效率，但在實(shí)際應(yīng)用中容易受到毒物的影響。

硫（S）是鈀基催化劑中的主要毒物之一。由于Pd-S鍵較強(qiáng)，嚴(yán)重中毒的Pd物種（如硫化鈀，PdS）的回收具有挑戰(zhàn)性。

基于此，2024年11月11日，清華大學(xué)李亞棟院士、北京師范大學(xué)李治教授、南開大學(xué)劉錦程研究員在國際期刊Journal of the American Chemical Society發(fā)表題為《Recycling Sulfur-Poisoned Pd Catalysts via Thermal Atomization for Semi-Hydrogenation of Acetylene》的研究論文。

在這里，研究人員提出了一種自上而下的策略，通過一步熱原子化同時降解PdS并構(gòu)建Pd單原子位點(diǎn)。

通過將Pd₄S模型納米粒子負(fù)載在ZIF-8上并進(jìn)行熱處理，成功將其轉(zhuǎn)化為氮和硫共摻雜碳（Pd₁/N, S-C）負(fù)載的Pd單原子位點(diǎn)，并在原子化過程中形成了PdZn中間體。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了PdZn的形成有助于在金屬納米粒子附近產(chǎn)生空位，從而促進(jìn)了原子化過程。

這種策略可以方便地應(yīng)用于硫中毒商業(yè)Pd/C的原子化，顯示出回收商業(yè)催化劑的潛力。

研究表明，Pd₁/N, S-C催化劑對乙炔的半加氫反應(yīng)具有較好的活性和選擇性。

圖文解讀

圖1：Pd₁/N, S-C的結(jié)構(gòu)和電子表征

圖2：硫中毒Pd/C轉(zhuǎn)化為Pd單原子位點(diǎn)催化劑的過程

圖3：不同催化劑在乙炔半加氫反應(yīng)中的性能和DFT計(jì)算

文獻(xiàn)信息

Recycling Sulfur-Poisoned Pd Catalysts via Thermal Atomization for Semi-Hydrogenation of Acetylene,?Journal of the American Chemical Society,?2024.?

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/13/be99df1978/

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