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唯一通訊!上??萍即髮W(xué)楊帆,最新Nature子刊!

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研究概述
二氧化鈰(CeO2)是一種廣泛使用的氧化物催化劑,但其活性位點(diǎn)的性質(zhì)仍然難以捉摸。
基于此,2024年11月7日,上??萍?/strong>大學(xué)楊帆副教授在國際期刊Nature Communications發(fā)表題為《Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation》的研究論文。
在此,研究人員結(jié)合模型和粉末催化劑研究,闡明了在CeO2催化CO活化和加氫過程中的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系。
研究人員在平面CeO2(111)上合成了定義良好的CeO2團(tuán)簇,并展現(xiàn)出動態(tài)可調(diào)的鈰配位數(shù)范圍,這增強(qiáng)了它們與CO的相互作用。
研究發(fā)現(xiàn),還原態(tài)的團(tuán)簇(如Ce3O3)可以強(qiáng)烈結(jié)合CO并促進(jìn)其解離,而近化學(xué)計量的團(tuán)簇(如Ce3O7)對CO吸附較弱,通過碳酸鹽的形成促進(jìn)氧化。
與平面CeO2表面不同,負(fù)載的CeO2團(tuán)簇展現(xiàn)出與粉末CeO2催化劑相似的動態(tài)特性和增強(qiáng)的催化活性。
模型研究的見解提供了一種量化粉末CeO2活性位點(diǎn)的方法,并指導(dǎo)進(jìn)一步優(yōu)化CeO2催化劑以用于合成氣轉(zhuǎn)化。
這項(xiàng)工作標(biāo)志著模型導(dǎo)向催化劑設(shè)計的飛躍,并強(qiáng)調(diào)了位點(diǎn)特異性催化的重要性。
圖文解讀
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圖1:平面CeO2(111)的原子結(jié)構(gòu)和定義良好的CeO2團(tuán)簇
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圖2:CO與CeO2(111)表面和CeO2(111)CeO2團(tuán)簇的相互作用和反應(yīng)
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圖3:模型和粉末CeO2催化劑的反應(yīng)動力學(xué)、表面價態(tài)和化學(xué)性質(zhì)的比較
文獻(xiàn)信息
Shao, W., Zhang, Y., Zhou, Z. et al. Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation. Nat. Commun. 15, 9620 (2024).?

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