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研究概述

近年來，共價(jià)有機(jī)框架（COFs）在光催化領(lǐng)域迅速崛起，但其激子解離能高、電荷轉(zhuǎn)移緩慢等問題令人擔(dān)憂。

基于此，2024年11月6日，皇家墨爾本理工大學(xué)馬天翼教授、遼寧大學(xué)孫曉東助理研究員在國際期刊Nature Communications發(fā)表題為《Enhancing photocatalytic performance of covalent organic frameworks via ionic polarization》的研究論文。

在這里，研究人員提出了一種通過離子極化方法增強(qiáng)系列β-酮-烯胺基共價(jià)有機(jī)框架內(nèi)建電場(chǎng)的策略。

離子極化是通過一種獨(dú)特的后合成季銨化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)的，該反應(yīng)可以賦予共價(jià)有機(jī)框架具有分離的電荷中心，包括陽離子骨架和碘反陰離子。

在它們的陽離子框架和碘陰離子之間產(chǎn)生的更強(qiáng)的內(nèi)建電場(chǎng)促進(jìn)了電荷轉(zhuǎn)移和激子解離效率。

此外，引入的碘陰離子不僅作為反應(yīng)中心，降低了H*的形成能壘，而且還作為電子提取劑，抑制了電子-空穴對(duì)的復(fù)合。

因此，共價(jià)有機(jī)框架的光催化性能顯著提高，其中CH₃I-TpPa-1在不添加任何助催化劑的情況下，H₂產(chǎn)率高達(dá)9.21 mmol g^-1 h^-1，比TpPa-1提高了42倍，相當(dāng)于或可能超過目前添加Pt助催化劑的共價(jià)有機(jī)框架光催化劑。

圖文解讀

圖1：樣品的合成、結(jié)構(gòu)和形態(tài)表征

圖2：析氫性能評(píng)價(jià)

圖3：光電化學(xué)表征和吉布斯自由能計(jì)算

文獻(xiàn)信息

Zhang, J., Li, X., Hu, H.?et al.?Enhancing photocatalytic performance of covalent organic frameworks via ionic polarization.?Nat. Commun.?15, 9576 (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/08/019af3b93f/

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