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研究背景

聚丙烯（PP）作為全球生產(chǎn)量第二的塑料類產(chǎn)品，由于其低成本、輕質(zhì)和良好的熱穩(wěn)定性，在工業(yè)領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。然而，PP材料固有的脆性和非極性限制了其在高性能和極性材料領(lǐng)域的應(yīng)用。傳統(tǒng)的功能化方法如彈性體增韌和化學(xué)接枝，雖能提升PP部分性能，但因高溫、高剪切加工過程易導(dǎo)致PP老化，產(chǎn)品質(zhì)量下降。近年來，多位點(diǎn)催化劑技術(shù)為聚烯烴材料的功能化提供了新思路，通過精確調(diào)控分子結(jié)構(gòu)，可制備集多種優(yōu)點(diǎn)于一體的復(fù)合聚烯烴。

成果簡(jiǎn)介

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳昶樂教授團(tuán)隊(duì)提出了一種創(chuàng)新的“Ziegler-Natta/Brookhart-Ni雙位點(diǎn)催化”策略，利用整合雙位點(diǎn)催化劑系統(tǒng)，在聚合過程中實(shí)現(xiàn)極性和抗沖功能的協(xié)同引入。該策略結(jié)合Ziegler-Natta和Brookhart-Ni催化劑的優(yōu)點(diǎn)，通過聚烯烴離聚物的“縫合”作用，將極性基團(tuán)和抗沖成分在聚合過程中直接整合，實(shí)現(xiàn)了極性高抗沖聚丙烯（HIPP）的一步合成。與傳統(tǒng)的化學(xué)接枝和物理增韌方法相比，該方法簡(jiǎn)化了工藝流程，顯著提升了材料的機(jī)械性能，并減少了微塑料釋放，為聚丙烯的綠色改性和回收再利用提供了重要支持。該研究以“Integrated Ziegler-Natta/Brookhart-Ni Catalysts for the Synthesis of Sutured Polar High-Impact Polypropylenes”為題，發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上，展示了雙位點(diǎn)催化在高性能聚烯烴合成中的巨大應(yīng)用潛力。

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陳昶樂

研究亮點(diǎn)

1. 一步合成極性高抗沖聚丙烯：通過整合Ziegler-Natta和Brookhart-鎳雙位點(diǎn)催化，直接在聚合過程中引入極性和增韌組分，避免了傳統(tǒng)功能化改性的復(fù)雜步驟。

2.“縫合分子”增強(qiáng)相界面互動(dòng)：離聚物在聚丙烯和增韌組分之間發(fā)揮“縫合”作用，顯著提升相容性和機(jī)械性能。

3. 減少微塑料釋放，促進(jìn)回收再利用：所得極性HIPP可作為高效相容劑，增強(qiáng)聚乙烯/聚丙烯混合廢料的再利用性能，減少塑料老化后的微塑料污染。

圖文導(dǎo)讀

圖1 ?等規(guī)聚丙烯的增韌與極性功能化

圖1展示了等規(guī)聚丙烯極性功能化和增韌改性的不同策略。傳統(tǒng)方法通常需要多步驟加工，能耗較高。彈性體增韌方法雖然通過添加彈性體提升韌性，但犧牲了材料的熱穩(wěn)定性；極性接枝方法則能引入極性基團(tuán)，但過程復(fù)雜，界面相容性較差。本研究采用的方法通過整合雙位點(diǎn)催化劑在聚合過程中實(shí)現(xiàn)極性基團(tuán)和增韌成分的同步引入，避免了傳統(tǒng)的后處理步驟。圖中展示了三種催化劑組合模式：混合型、核殼型和整合型，其中整合型催化劑通過離聚物的“縫合”作用，將聚丙烯與極性聚合物結(jié)合成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，顯著提高了材料的機(jī)械性能和相容性，為等規(guī)聚丙烯極的高效綠色改性提供了新思路。

圖 2 ?雙位點(diǎn)Ziegler-Natta/Brookhart-Ni催化劑的制備

圖2展示了三種Ziegler-Natta/Brookhart-Ni催化劑的制備方法和結(jié)構(gòu)特征。為實(shí)現(xiàn)等規(guī)聚丙烯的極性化與增韌改性，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了三種不同組合模式的雙位點(diǎn)催化劑，包括混合型、核殼型和整合型。首先，混合型催化劑是通過簡(jiǎn)單混合異質(zhì)的Ziegler-Natta/Brookhart-Ni與極性聚烯烴支持的Brookhart-鎳催化劑而制得。其次，核殼型催化由Ziegler-Natta催化劑作為核心，外層包覆極性聚烯烴支持的Brookhart-Ni催化劑，形成核殼結(jié)構(gòu)。最后，整合型催化劑通過將Ziegler-Natta和Brookhart-Ni催化劑共同整合在極性聚烯烴支持上，形成一體化復(fù)合催化劑。這三種催化劑結(jié)構(gòu)的不同設(shè)計(jì)賦予了材料各異的催化特性，尤其是整合型催化劑通過極性聚烯烴離聚物的“縫合”作用，使等規(guī)聚丙烯具備更高的相容性和機(jī)械性能。

圖3 產(chǎn)品表征

圖3展示了不同雙位點(diǎn)催化劑模式制備的極性高抗沖聚丙烯（HIPP）樣品的形貌及性能表征。圖中包含了產(chǎn)物的光學(xué)照片、原子力顯微鏡（AFM）圖像和微塑料釋放實(shí)驗(yàn)結(jié)果。光學(xué)照片顯示，整合型催化劑制備的HIPP樣品具有更均勻的外觀；AFM圖像進(jìn)一步揭示了其表面結(jié)構(gòu)的平滑性，表明整合型催化劑的縫合效果顯著。微塑料釋放測(cè)試結(jié)果顯示，與其他模式相比，整合型催化劑制備的HIPP材料釋放的微塑料量最低，說明其高效的相界面互動(dòng)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。該圖表明整合型催化劑在提升材料力學(xué)性能和環(huán)境友好性方面的優(yōu)勢(shì)。

圖4 ?樣品在100 °C下經(jīng)過24h熱老化后的微塑料釋放量

在過去的幾十年里，微塑料因其對(duì)人類健康和環(huán)境的潛在影響，已成為一個(gè)嚴(yán)重問題。聚合物共混物和復(fù)合材料成為了多種塑料最廣泛的應(yīng)用形式，自然形成了多尺度的微/納米結(jié)構(gòu)，可能會(huì)釋放更多的微塑料。在聚合物共混物中，分散相與基體之間的黏附性通常較差，導(dǎo)致當(dāng)基體因老化或降解而破裂時(shí)，會(huì)釋放分散的微塑料。因此，增加多相聚合物材料中各成分之間的界面相互作用，可能延緩微塑料的釋放。在此研究中，經(jīng)過100 °C熱老化24 h后，通過光學(xué)顯微鏡觀察到微塑料的釋放。與iPP/POE和PP-R相比，極性高抗沖聚丙烯（HIPP）顯著減少了微塑料的釋放（減少了一個(gè)數(shù)量級(jí)）。聚烯烴離聚物組分可能作為縫合分子，連接不同成分并增強(qiáng)了界面相互作用。

結(jié)論展望

該研究成功整合了Ziegler-Natta與Brookhart-鎳催化體系，開發(fā)出一種高效的極性HIPP合成策略，實(shí)現(xiàn)了極性單元和增韌組分的直接引入，顯著提升了聚丙烯的機(jī)械性能和相容性。整合型催化劑的獨(dú)特“縫合”機(jī)制，構(gòu)筑了穩(wěn)定的多相網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，有效降低了微塑料釋放風(fēng)險(xiǎn)，并展示了在聚乙烯/聚丙烯混合廢料相容化中的顯著效果。未來，該技術(shù)有望在現(xiàn)有聚丙烯工業(yè)裝置中實(shí)施，助力塑料的綠色升級(jí)和循環(huán)再利用，為解決塑料污染提供了創(chuàng)新方案。

文獻(xiàn)信息

Integrated Ziegler-Natta/Brookhart-Ni Catalysts for the Synthesis of Sutured Polar High-Impact Polypropylenes. Angewandte Chemie International Edition,

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