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研究概述

開發(fā)高效耐用的單原子催化劑對于鋰硫（Li-S）電池中的硫氧化還原反應(yīng)（SROR）至關(guān)重要，但仍然具有巨大的挑戰(zhàn)性。

基于此，2024年10月29日，北京航空航天大學(xué)高秋明教授、中國科學(xué)院高能物理研究所鄭黎榮副研究員在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為《Electronic Modulation and Symmetry-Breaking Engineering of Single-Atom Catalysts Driving Long-Cycling Li-S Battery》的研究論文。

在此，研究人員獲得了錨定在N、S共摻雜多孔碳（Ni-NSC）上的欠配位Ni-N₃基團(tuán)，以增強(qiáng)SROR。

實驗和理論計算表明，Ni單原子催化劑中的對稱性破缺電荷轉(zhuǎn)移源于硫原子介導(dǎo)的Ni-N₃基團(tuán)的調(diào)節(jié)效應(yīng)，這不僅可以通過形成N-Ni?S_n^2-來促進(jìn)化學(xué)吸附，還可以通過增強(qiáng)的電子轉(zhuǎn)移而實現(xiàn)多硫化物的快速氧化還原轉(zhuǎn)換。

結(jié)果表明，Ni-NSC基Li-S電池具有非常高的初始可逆容量（1 C時為1025 mAh g^-1），并且在2 C和3 C條件下具有2400次循環(huán)的出色穩(wěn)定性。

值得注意的是，當(dāng)硫負(fù)載為5.88 mg cm^-2時，Ni-NSC基Li-S電池的面積容量可以達(dá)到7.8 mAh cm^-2（在0.05 C時），并且在0.2 C時經(jīng)過100次循環(huán)后保持容量為4.7 mAh cm^-2。

這項工作為合理優(yōu)化活性位點的微觀電子密度以促進(jìn)金屬硫電池中的SROR提供了深刻的見解。

圖文解讀

圖1：Ni-NSC樣品的制備和物理化學(xué)特性

圖2：Ni-NSC基Li-S電池的電化學(xué)性能測試

圖3：Ni-NSC對LiPSs吸附和硫氧化還原反應(yīng)的活性分析

文獻(xiàn)信息

Electronic Modulation and Symmetry-Breaking Engineering of Single-Atom Catalysts Driving Long-Cycling Li-S Battery,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/02/26871a2bc4/

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