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川輕化&中科院上海有機(jī)所「國家杰青/海外高層次人才」左智偉&上科大,最新Nature子刊!

川輕化&中科院上海有機(jī)所「國家杰青/海外高層次人才」左智偉&上科大,最新Nature子刊!
研究概述
高選擇性地將氘原子結(jié)合到小分子中,對(duì)于醫(yī)學(xué)和化學(xué)研究具有很高的價(jià)值。
然而,由于常用的氫同位素交換策略導(dǎo)致的完全氘化,這仍然具有挑戰(zhàn)性。
基于此,2024年10月30日,四川輕化工大學(xué)楊義教授、中國科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所左智偉研究員、上??萍即髮W(xué)劉偉民研究員在國際期刊Nature Communications發(fā)表題為《Selective monodeuteration enabled by bisphosphonium catalyzed ring opening processes》的研究論文。
在此,研究人員報(bào)道了利用C-C鍵作為非常規(guī)官能團(tuán)的光催化選擇性單氘化方案的發(fā)展。
通過自由基介導(dǎo)的C-C鍵斷裂和氘原子轉(zhuǎn)移過程的協(xié)同作用,有效構(gòu)建了具有高選擇性的單氘化芐基CDH基團(tuán)。
研究表明,使用雙膦光催化劑、硫醇催化劑和CH3OD氘化劑的組合,為光催化單氘化提供了操作簡便的條件。
此外,研究人員還通過一系列光譜學(xué)實(shí)驗(yàn)闡明了雙膦光催化劑的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移過程,確定了一種特殊的反向電子轉(zhuǎn)移過程,該過程可以通過隨后的親核加成來調(diào)節(jié)。
圖文解讀
川輕化&中科院上海有機(jī)所「國家杰青/海外高層次人才」左智偉&上科大,最新Nature子刊!
圖1:通過光氧化還原催化的選擇性單氘化。
川輕化&中科院上海有機(jī)所「國家杰青/海外高層次人才」左智偉&上科大,最新Nature子刊!
圖2:反應(yīng)優(yōu)化與控制實(shí)驗(yàn)。
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圖3:機(jī)理研究和反應(yīng)路徑。
文獻(xiàn)信息
Xu, Y., Chen, W., Pu, R. et al. Selective monodeuteration enabled by bisphosphonium catalyzed ring opening processes. Nat Commun 15, 9366 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53728-x

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