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基于可再生能源的電化學(xué)氧化已經(jīng)成為將乙二醇(EG)轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品如乙醇酸(GA)、甲酸和草酸的有效手段。其中，GA具有特殊的經(jīng)濟(jì)意義，廣泛應(yīng)用于化妝品、紡織工業(yè)和塑料制造業(yè)，因?yàn)樗强缮锝到饩酆衔锞垡掖妓岬膯误w。在典型的電催化過程中，采用Pd、Pt和Au等貴金屬催化劑將EG在堿性介質(zhì)中恒電位(CP)或恒電流電化學(xué)氧化(EGOR)。然而，反應(yīng)過程中貴金屬催化劑的活性通常會(huì)迅速衰減，電流密度迅速下降。

最近關(guān)于芐醇電催化轉(zhuǎn)化的研究表明，間歇電位策略可以顯著延長電催化壽命。類似的策略可以應(yīng)用于EGOR，同時(shí)也敦促研究人員重新研究貴金屬催化劑失活的潛在機(jī)制。

近日，上海交通大學(xué)陳立桅、劉晰和徐鵬濤等通過原位拉曼和原位XAS，成功地鑒出貴金屬催化劑上的氧化物形成，突出了表面氧化在催化劑失活中的關(guān)鍵作用。受最近報(bào)道利用動(dòng)態(tài)電位控制電化學(xué)反應(yīng)的啟發(fā)，研究人員進(jìn)一步介紹了一種創(chuàng)新的電化學(xué)電位循環(huán)(EPC)策略，以解決常規(guī)EGOR期間貴金屬催化劑的快速活性衰減。

在這種方法中，EGOR在一個(gè)三角形電位波形下發(fā)生(EPC-EGOR)：在更正的氧化電位下，EGOR如期開啟，催化劑被氧化；在較負(fù)的還原電位下，催化劑表面的氧化物被還原。性能測試結(jié)果顯示，EPC-EGOR使得EG-GA轉(zhuǎn)化的速率顯著增強(qiáng)，并且允許貴金屬催化劑在長期EGOR反應(yīng)期間保持高催化活性(長達(dá)60小時(shí)，沒有明顯的失活)。

相比之下，在CP-EGOR過程中，相同的電極在幾分鐘內(nèi)失活。采用簡單的置換-沉積法制備的泡沫Ni負(fù)載Pd催化劑(Pd/NF)，在10小時(shí)的測定中，EPC-EGOR的轉(zhuǎn)化率是CP-EGOR的20倍，GA的法拉第效率(FE)高達(dá)95%以上。同時(shí)，與CP-EGOR相比，EPC-EGOR可以使貴金屬催化劑的使用量減少90%左右。

值得注意的是，隨著流動(dòng)池系統(tǒng)中優(yōu)化的EPC參數(shù)，Pd/NF催化劑上EG向GA的轉(zhuǎn)化率高達(dá)1.70 mmol h^-1 mg^-1，優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的大多數(shù)電催化劑。此外，這種EPC策略也適用于PET水解物和其他貴金屬催化劑(如Au和Pt)。

綜上，該項(xiàng)研究除了促進(jìn)了對EGOR催化劑失活相關(guān)機(jī)制的理解之外，EPC策略的引入為聚合物衍生化合物的更可持續(xù)和有效的電化學(xué)升級開辟了途徑。

Potential cycling boosts the electrochemical conversion of polyethylene terephthalate-derived alcohol into valuable chemicals. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-52789-2

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