雙電子氧還原反應(yīng)（2e^– ORR）是分布式生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）的關(guān)鍵途徑。在自然界中，含有錳（Mn）中心的酶可以將活性氧轉(zhuǎn)化為H₂O₂。然而，用于2e^– ORR的錳基多相催化劑卻鮮有報道。

基于此，2024年10月24日，清華大學(xué)陳晨教授和彭卿教授、福州大學(xué)莊澤文副教授在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為《Nature-inspired N, O Co-Coordinated Manganese Single-Atom Catalyst for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis》的研究論文。

在此，研究人員開發(fā)了一種受自然啟發(fā)的單原子電催化劑，包含N、O配位的Mn位點(diǎn)，并利用碳點(diǎn)作為調(diào)制平臺（Mn CD/C）。

合成的Mn CD/C具有優(yōu)異的2e^–?ORR活性，起始電位為0.786 V，最大H₂O₂選擇性為95.8%。

更重要的是，Mn CD/C在液流池中以200 mA/cm²的電流密度連續(xù)產(chǎn)生0.1 M H₂O₂溶液50 h，活性和H₂O₂法拉第效率幾乎沒有損失，展示了其實(shí)際應(yīng)用潛力?；钚缘脑鰪?qiáng)歸因于研究人員將錳原子位點(diǎn)并入碳點(diǎn)。

理論計算表明，N、O共配位結(jié)構(gòu)與碳點(diǎn)上豐富的含氧官能團(tuán)相結(jié)合，優(yōu)化了中間體^*OOH在Mn位點(diǎn)的結(jié)合強(qiáng)度，達(dá)到了催化活性火山的頂峰。

這項(xiàng)工作表明，碳點(diǎn)可以作為一個多功能的平臺，用于調(diào)節(jié)單原子催化劑的微環(huán)境和合理設(shè)計自然啟發(fā)的催化劑。

圖1：Mn CD的合成過程及表征

圖2：催化劑的結(jié)構(gòu)表征

圖3：液流池中的性能測試

Nature-inspired N, O Co-Coordinated Manganese Single-Atom Catalyst for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis,?Angewandte Chemie International Edition,?2024. https://doi.org/10.1002/anie.202416715