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KAUST張華彬教授，新發(fā)Nature子刊！銅單原子催化劑用于CH4選擇性光氧化制HCHO

研究概述

甲烷（CH₄）與氧氣（O₂）直接光催化轉(zhuǎn)化為增值C₁含氧化合物引起了人們極大的興趣，但這在實(shí)現(xiàn)高選擇性產(chǎn)物形成方面提出了重大挑戰(zhàn)。

2024年10月21日，阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)張華彬教授在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications發(fā)表題為《Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites》的研究論文。

在這項(xiàng)研究中，研究人員基于金屬有機(jī)框架，開發(fā)了構(gòu)建具有明確配位微環(huán)境的銅單原子催化劑（UION-Cu(OH)）的一般策略，用于CH₄選擇性光氧化制HCHO。

研究人員認(rèn)為，O₂在單銅位點(diǎn)的定向活化打破了原始平衡，使自由基形成的平衡幾乎完全向?OOH傾斜。

同步生成的?OOH和?CH₃自由基快速結(jié)合形成HCHO，同時(shí)抑制競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)超高選擇性HCHO生成（接近100%）。時(shí)間產(chǎn)率為2.75 mmol g_cat^-1?h^-1。

這項(xiàng)工作凸顯了合理設(shè)計(jì)反應(yīng)位點(diǎn)以操縱反應(yīng)路徑和實(shí)現(xiàn)選擇性CH₄光氧化的潛力，并可以指導(dǎo)高性能單原子催化劑的進(jìn)一步設(shè)計(jì)以滿足未來(lái)的需求。

圖文解讀

KAUST張華彬教授，新發(fā)Nature子刊！銅單原子催化劑用于CH4選擇性光氧化制HCHO

圖1：UION-Cu(OH)的合成與表征

圖2：光催化CH₄轉(zhuǎn)化性能

圖3：光氧化CH₄到HCHO的活性位點(diǎn)和反應(yīng)機(jī)理研究

文獻(xiàn)信息

Feng, C., Zuo, S., Hu, M.?et al.?Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites.?Nat. Commun.?15, 9088 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-53483-z.

原創(chuàng)文章，作者：1263，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/10/23/af0fb07b5f/

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