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成果簡介

在尋求利用Fenton和類Fenton反應(yīng)進行高級水處理的過程中，通過提高過氧化氫（H₂O₂）的活化效率來減少H₂O₂的使用是一個關(guān)鍵目標。基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞漢青院士、陳潔潔教授和李文衛(wèi)教授（共同通訊作者）等人報道了一種基于金屬氧化鹵化物（MOX）的Fenton反應(yīng)體系，該體系在去除污染物的途徑和機理上與傳統(tǒng)的Fenton反應(yīng)體系有本質(zhì)的不同。MOX/H₂O₂系統(tǒng)通過溫和的表面直接氧化，避免了活性氧的產(chǎn)生，實現(xiàn)了有機污染物的高效偶聯(lián)和聚合。因此，污染物以超低的H₂O₂消耗從水中轉(zhuǎn)移和去除，避免了有毒副產(chǎn)物的形成。

在H₂O₂與污染物的摩爾比為2: 1的情況下，它可以去除高達80%的污染物（50%的總有機碳），優(yōu)于傳統(tǒng)的Fenton系統(tǒng)，其操作比例為20: 1至1000: 1。這些催化系統(tǒng)的成功歸功于催化劑表面O-橋接M和X位點的協(xié)同作用，它們分別選擇性地激活污染物和H₂O₂。該催化劑可推廣應(yīng)用于低成本、環(huán)保的MOX材料，如BiOI、FeOCl和VOCl，并可用于構(gòu)建高效節(jié)能的動態(tài)膜過濾催化系統(tǒng)，為水中微污染物的高效節(jié)能減排提供一種全新的水凈化模式。

相關(guān)工作以《Metal oxyhalide-based heterogeneous catalytic water purification with ultralow H₂O₂ consumption》為題發(fā)表在最新一期《Nature Water》上。值得注意的是，在2024年7月8日，俞漢青院士等人在《Nature Water》上發(fā)表題為《Upcycling waste sewage sludge into superior single-atom Fenton-like catalyst for sustainable water purification》的文章！詳細介紹請見：

圖文解讀

基于MOX的非均相Fenton催化反應(yīng)，與傳統(tǒng)的均相（Fe²⁺/H₂O₂）和非均相Fenton（Fe₂O₃/H₂O₂）反應(yīng)的平行比較。MOX催化劑裝載在填充床流柱中，與基于流化床的均相Fenton反應(yīng)系統(tǒng)相比，該系統(tǒng)具有催化劑回收方便、操作流程更簡單等優(yōu)勢。在H₂O₂-to-PhOH投加比為2: 1時，F(xiàn)e²⁺/H₂O₂體系的污染物去除率接近80%，但水溶液中的總有機碳（TOC）幾乎保持不變。

在MOX/H₂O₂反應(yīng)體系中，以BiOI/H₂O₂體系為例，同時實現(xiàn)了污染物和TOC的高效去除。在超低劑量H2O2條件下，水溶液中PhOH去除率達80%，TOC降低50%。在Fe²⁺或Fe₂O₃/H₂O₂體系中，甲醇對污染物去除有明顯的猝滅作用，但在單獨的BiOI/H₂O₂體系中沒有發(fā)現(xiàn)這種猝滅作用，表明MOX/H₂O₂反應(yīng)途徑與之前的Fenton（均相或非均相）反應(yīng)途徑有根本不同。

圖1. Fenton（類）構(gòu)型和MOX催化劑的性能

圖2. BiOI催化劑的表征及其超低H₂O₂消耗

圖3.污染物去除行為和反應(yīng)途徑分析

以5, 5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物（DMPO）為自由基捕獲劑，在PhOH參與、H₂O₂與PhOH用量比為2的實際反應(yīng)條件下，電子順磁共振（EPR）對BiOI/H₂O₂/PhOH和Fe²⁺/H₂O₂/PhOH體系中生成的?OH進行定性檢測。在Fe²⁺/H₂O₂體系中有明顯的?OH信號，而BiOI/H₂O₂體系中沒有。結(jié)果表明，?OH可能不是BiOI/H₂O₂體系中PhOH去除的主要原因。電化學(xué)實驗中PhOH和H₂O₂之間產(chǎn)生電子流，表明在BiOI催化劑表面PhOH和H₂O₂之間存在直接氧化還原反應(yīng)。在這些反應(yīng)體系中，從質(zhì)子轉(zhuǎn)移+電子轉(zhuǎn)移到質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移的途徑轉(zhuǎn)變避免了高活性中間體的產(chǎn)生，從而加快了反應(yīng)速率。

圖4.基于BiOI的非均相Fenton反應(yīng)機理

作者計算了H端BiOI-100表面的Bi和I位點上PhOH和H₂O₂的吸附構(gòu)型和能，結(jié)果表明Bi和I位點分別是PhOH和H₂O₂的優(yōu)先結(jié)合位點?？赡苁怯捎赑hOH與H端BiOI-100表面的Bi位點之間優(yōu)先形成Bi-O鍵，H₂O₂與H端BiOI-100表面的I位點間優(yōu)先形成I-H鍵。因此，BiOI表面的Bi和I位點分別有利于PhOH和H₂O₂的選擇性吸附（活化），從而通過O橋接對DOTP反應(yīng)產(chǎn)生位點協(xié)同作用。結(jié)果表明，BiOI表面觸發(fā)了PhOH和H₂O₂的活化，使它們能夠進行直接氧化還原反應(yīng)。

圖5. BiOI的活性面和反應(yīng)位點及其反應(yīng)熱力學(xué)

非均相Fenton反應(yīng)可以擴展到其他MOX型催化劑，包括FeOCl和VOCl。結(jié)果表明，這些催化劑與BiOI類似，對H₂O₂具有良好的催化作用，在低H₂O₂用量下可有效地減少水溶液中的有機污染物。在H₂O₂與污染物的摩爾比為2時，對PhOH、磺胺甲新唑、BPA、4-氯酚和2, 6-MPhOH的去除率達到66-92%，對水中TOC的去除率達到18-34%。對比已報道的傳統(tǒng)非均相Fenton體系，H₂O₂的用量減少了一到三個數(shù)量級。同時，以BiOI催化劑為例，反應(yīng)過程中沒有明顯的碘離子浸出，從而避免了二次污染。此外，以FeOCl作為低成本催化劑，MOX/H₂O₂體系可以穩(wěn)定運行超過15天，有效去除污染物，幾乎沒有檢測到鐵離子浸出，證實了基于MOX的非均相Fenton反應(yīng)體系在水處理應(yīng)用中的良好穩(wěn)定性。

圖6.其他MOX催化劑及其實際應(yīng)用評估

圖7. DMFCS和微污染物減排

文獻信息

Metal oxyhalide-based heterogeneous catalytic water purification with ultralow H₂O₂ consumption. Nature Water, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-024-00281-y.

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僅隔1個月，俞漢青院士團隊，再發(fā)一篇Nature Water！

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