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六亞甲基四胺(HMTA)是一種重要的化學(xué)物質(zhì)，可用作殺蟲(chóng)劑、炸藥、利尿劑、熱固性樹(shù)脂的交聯(lián)劑和泡沫的發(fā)泡劑等。以高濃度氨水(NH₃)和甲醛(HCHO)為原料的傳統(tǒng)HMTA合成方法具有危險(xiǎn)性和生產(chǎn)成本昂貴。本文利用廢硝酸鹽作為氮源電化學(xué)合成HMTA是一個(gè)環(huán)境友善的選擇。

HMTA的電催化合成過(guò)程包括兩部分：1.NO₃^?還原反應(yīng)(NO₃RR)和2.*NH₃與*HCHO在電極表面上的成環(huán)反應(yīng)。NO₃RR反應(yīng)生成NH₃是一個(gè)動(dòng)力學(xué)緩慢的八電子轉(zhuǎn)移過(guò)程；并且，在水性電解質(zhì)中，HER反應(yīng)和醛還原反應(yīng)會(huì)與偶聯(lián)反應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)，導(dǎo)致HMTA產(chǎn)率和法拉第效率偏低。因此，開(kāi)發(fā)高效的催化劑來(lái)克服這些困難，對(duì)于實(shí)現(xiàn)HMTA的高效合成是至關(guān)重要的。

近日，湖南大學(xué)王雙印和鄒雨芹等以NO₃^?和HCHO為原料，在電化學(xué)氧化銅(e-OD-Cu)表面構(gòu)筑C-N鍵并形成環(huán)，實(shí)現(xiàn)高效電催化合成HMTA。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在具有300 mM HCHO和100 mM KNO₃的0.1 M KOH+0.5 M K₂SO₄中，e-OD-Cu催化劑在?0.3 V_RHE時(shí)的HMTA收率和法拉第效率分別為76.8%和74.9%，并且該催化劑連續(xù)進(jìn)行了6個(gè)循環(huán)電解后的HMTA收率和法拉第效率略有下降，表明e-OD-Cu催化劑具有合理的穩(wěn)定性，是較適合的偶聯(lián)反應(yīng)催化劑。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，e-OD-Cu中有Cu空位，并且其在整個(gè)反應(yīng)過(guò)程中都存在。將通過(guò)還原煅燒從CuO中獲得的c-OD-Cu作為對(duì)照，NO₃^?在e-OD-Cu上的吸附能為?2.73 eV，低于c-OD-Cu(?1.73 eV)，表明NO₃^?更易吸附在e-OD-Cu表面。

此外，對(duì)于催化劑表面上的*CH₂=NH→*CH₃NH₂反應(yīng)，*CH₃NH₂在c-OD-Cu表面上的形成能為?0.68 eV，低于e-OD-Cu(?0.33 eV)，*CH₂=NH在e-OD-Cu表面更容易聚集，有利于偶聯(lián)反應(yīng)發(fā)生。綜上，Cu空位的存在增強(qiáng)了NO₃^?的吸附，同時(shí)減緩了在化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中*CH₂=NH的加氫，提高了反應(yīng)效率。

Electrocatalytic coupling of nitrate and formaldehyde for hexamethylenetetramine synthesis via C–N bond construction and ring formation. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c06840

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