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?三校聯(lián)合！悉尼科技大學(xué)/北交大/鄭大，ACS Nano！混合分子篩界面層實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鋅負(fù)極

隨著個(gè)人和工業(yè)應(yīng)用中的能源需求不斷增長(zhǎng)，人們開始尋求高效、經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)能源存儲(chǔ)技術(shù)。在眾多備選中，水性鋅離子電池因其高安全性、經(jīng)濟(jì)性、環(huán)境友好性和良好的功率密度而受到關(guān)注。但是，鋅金屬負(fù)極存在嚴(yán)重的鋅枝晶生長(zhǎng)和不良的副反應(yīng)問(wèn)題，限制了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀，北京交通大學(xué)何婷婷、鄭州大學(xué)郜貝貝、金陽(yáng)等人提出了一種混合分子篩為基礎(chǔ)的界面層(表示為Z₇M₃)，具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的鋅金屬負(fù)極，其中包含70 vol %的微孔ZSM-5分子篩和30 vol %的介孔MCM-41分子篩。分子動(dòng)力學(xué)模擬顯示MCM-41的介孔(~2.5 nm)可以限制自由水分子的無(wú)序擴(kuò)散，增加界面層對(duì)水性電解質(zhì)的潤(rùn)濕性。

此外，ZSM-5的微孔(~0.56 nm)可以通過(guò)減少成鍵水分子來(lái)優(yōu)化Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，同時(shí)降低溶劑化水分子對(duì)Zn²⁺的約束力，從而促進(jìn)Zn²⁺在Z₇M₃中的滲透和擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。在鋅沉積過(guò)程中，混合分子篩的協(xié)同作用使鋅電極表面的Zn²⁺濃度保持恒定，從而形成無(wú)枝晶的鋅負(fù)極。

圖1. Zn²⁺在不同鋅金屬負(fù)極上的沉積行為示意圖

總之，該工作證明了基于雜化分子篩的界面層(Z₇M₃)可顯著提高Zn金屬負(fù)極在水性ZnSO₄電解質(zhì)中的界面穩(wěn)定性。結(jié)合MD模擬計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，作者證明了MCM-41在Z₇M₃界面層中的介孔在抑制自由水分子無(wú)序擴(kuò)散和增加對(duì)水性電解質(zhì)的潤(rùn)濕性方面發(fā)揮了重要的物理約束作用。此外，ZSM-5在Z₇M₃界面層中的微孔通過(guò)減少離子溶劑化鞘中的結(jié)合水表現(xiàn)出明顯的脫溶作用。

基于此，在Z₇M₃@Zn負(fù)極上形成了一個(gè)缺乏水的界面，有助于沿(002)晶面均勻沉積鋅，抑制副反應(yīng)。Z7M3@Zn電極對(duì)稱和全電池顯示出顯著改善的循環(huán)性能。因此，該工作結(jié)合了微孔分子篩和介孔分子篩的優(yōu)點(diǎn)，合成了用于高級(jí)鋅金屬負(fù)極的多功能分層多孔界面層，可在其他水系金屬電池中找到更廣泛的應(yīng)用。

圖2. 電池性能

Hybrid Molecular Sieve-Based Interfacial Layer with Physical Confinement and?Desolvation Effect for Dendrite-free Zinc Metal Anodes, ACS Nano 2024 DOI:?10.1021/acsnano.4c04632

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