第一作者:Li Zeng, Qinghong Yang,Jianxing Wang
通訊作者:雷愛文
通訊單位:武漢大學
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合成電化學新技術(shù)是國際純粹與應(yīng)用化學聯(lián)合會(IUPAC)評定的2023年度化學領(lǐng)域十大新興技術(shù)之一。因為其具備綠色、安全和低能耗的特性,合成電化學新技術(shù)將有望發(fā)展成為新質(zhì)生產(chǎn)力,用于解決當前基于化石能源驅(qū)動的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風險和高能耗問題。這種新興合成技術(shù)主要以直流電(DC)作為驅(qū)動力,并通過調(diào)節(jié)電流或者電壓控制化學反應(yīng)過程。
而直流電(DC)電合成在過去的一個世紀中經(jīng)歷了優(yōu)化,在各種工業(yè)過程中起著關(guān)鍵作用。以極性反轉(zhuǎn)和周期性波動為特征的交流電(AC)電合成可能有利于多個化學反應(yīng),但設(shè)備、原理和應(yīng)用場景仍未得到充分開發(fā)。
本論文介紹了一種編程交流(pAC)電合成協(xié)議,該協(xié)議能夠系統(tǒng)地調(diào)整電流、頻率和占空比。代表性pAC波形的應(yīng)用有助于交叉耦合和雙官能化反應(yīng)中銅催化的碳氫鍵裂解,而這些反應(yīng)在直流和化學氧化條件下表現(xiàn)不佳。此外,通過在不同波形應(yīng)用下觀察催化劑的動態(tài)變化,為反應(yīng)機理提供了見解。
?圖文導讀
圖1:pAC電合成模式。
圖2:使用不同波形的反應(yīng)優(yōu)化。
圖3:機理見解和比較。
圖4:pAC促進的C(sp3)-H炔基化。
圖5:pAC促進的Z型雙官能團化。
文獻信息
標題:Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations
期刊:Science
DOI:10.1126/science.ado0875
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