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李燦院士團(tuán)隊(duì),最新EES!

第一作者:Yuekun Lai
通訊作者:李燦,郭鑫
通訊單位:中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
論文速覽
盡管已經(jīng)能夠容易地獲得以(100)晶面為主導(dǎo)的FAPbI3鈣鈦礦薄膜,但具有防止?jié)穸日T導(dǎo)的δ相變更高潛力的另一種頂級(jí)性能的(111)晶面主導(dǎo)的薄膜卻難以實(shí)現(xiàn)。特別是,(111)晶面的生長動(dòng)力學(xué)仍然不清楚。
本研究通過在PbI2前驅(qū)體溶液中加入有機(jī)銨鹽(OAS),采用兩步法制備的(111)晶面主導(dǎo)的鈣鈦礦薄膜,并揭示了其晶面生長機(jī)制。OAS的陽離子由于尺寸大于FA+,在第一步中插入PbI2的層間,阻礙了第二步中FA+插入(100)晶面暴露的晶體,抑制了(100)晶面的生長。相比之下,由于FA+位于外部層,(111)晶面可以無干擾地生長,使其比(100)晶面更有利。此外,OAS的陰離子通過延緩鈣鈦礦生長,延長了對(duì)(100)晶面的抑制,持續(xù)促進(jìn)了(111)晶面的比例增加。
最終得到的鈣鈦礦薄膜以(111)晶面為主導(dǎo),沿平面外方向有序堆疊,提供了25.23%的太陽能電池效率和與具有混合(111)和(100)晶面的相比改進(jìn)的穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作提供了一種有效的策略,以獲得高度(111)晶面取向的鈣鈦礦薄膜,并闡明了添加劑工程化的生長動(dòng)力學(xué)。
圖文導(dǎo)讀
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圖1:(100)和(111)晶面取向的FAPbI3晶體的示意圖,OAS的化學(xué)結(jié)構(gòu),以及不同OAS添加的鈣鈦礦薄膜的XRD圖譜。
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圖2:GIWAXS模式的2D圖譜,顯示了控制組、BAI添加和BAAc添加的鈣鈦礦薄膜在不同入射角下的晶面生長動(dòng)力學(xué)。
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圖3:(111)晶面主導(dǎo)的鈣鈦礦薄膜通過兩步法和OAS添加劑制備的生長機(jī)制示意圖。
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圖4:通過SEM圖像、PL光譜、TRPL衰減曲線和2D PL成像展示了(111)晶面主導(dǎo)的鈣鈦礦薄膜的形貌、缺陷密度和載流子擴(kuò)散特性。
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圖5:PL成像揭示了BAAc添加薄膜的載流子擴(kuò)散系數(shù)和擴(kuò)散長度的增加。
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圖6:展示了基于(111)晶面主導(dǎo)的鈣鈦礦薄膜的PSCs的J-V曲線、PCE分布、穩(wěn)態(tài)光電流和PCE輸出以及長期穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Dominating (111) Facets with ordered stacking in Perovskite Films
期刊:Energy & Environmental Science
DOI:10.1039/D4EE01863J

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