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圖1. 高熵金屬硒化物中的多種不對(duì)稱(chēng)活性單元增強(qiáng)水氧化性能

近期，中科大宋禮教授聯(lián)合中科院贛江創(chuàng)新研究院陳慶軍課題組借助焦耳加熱的方法巧妙的設(shè)計(jì)了一類(lèi)具有多種不對(duì)稱(chēng)活性單元的高熵金屬硒化物（HEMS），有效地克服了多種金屬元素之間的互不混溶特性。結(jié)合同步輻射吸收光譜、Operando紅外光譜以及DFT計(jì)算驗(yàn)證了高熵金屬硒化物中的不對(duì)稱(chēng)活性單元激活水氧化反應(yīng)的機(jī)制。

相關(guān)研究結(jié)果以“Asymmetric active sites originate from high entropy metal selenides by joule heating to boost electrocatalytic water oxidation”為題發(fā)表于期刊Joule上。

全文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.06.004

研究背景

高熵材料（HEMs）作為析氧反應(yīng)（OER）催化劑，在電催化水氧化反應(yīng)中展示出巨大的潛力，這得益于它們多活性中心和非凡的結(jié)構(gòu)耐久性。然而，由于高熵納米催化劑中多種金屬元素的互不混溶特性以及復(fù)雜的原子構(gòu)型和具有相似電子結(jié)構(gòu)的元素存在導(dǎo)致其在精準(zhǔn)合成以及真實(shí)活性位點(diǎn)鑒別方面存在巨大的挑戰(zhàn)，這嚴(yán)重阻礙了進(jìn)一步將HEMs作為OER催化劑的全面探索和精細(xì)設(shè)計(jì)的進(jìn)程?；诖?，宋禮教授課題組長(zhǎng)期開(kāi)展同步輻射技術(shù)及應(yīng)用研究，積極發(fā)展多譜學(xué)聯(lián)用手段（SR-FTIR光譜、SRPES深度探測(cè)和Δ-XAFS分析等）用于監(jiān)測(cè)高熵催化劑在實(shí)際服役過(guò)程中的真實(shí)狀態(tài)，旨在為理性設(shè)計(jì)高效耐久的高熵催化劑提供理論依據(jù)和實(shí)驗(yàn)支持。

圖文解析

圖2. 高熵納米催化劑的合成以及微觀結(jié)構(gòu)表征。

圖3. 高熵金屬硒化物的同步輻射X射線吸收光譜。

圖4. 堿性O(shè)ER三電極及電解槽性能評(píng)估。

圖5. HEMS的OER穩(wěn)定性機(jī)制研究。

圖6. 高熵納米催化劑在OER過(guò)程的原位以及準(zhǔn)原位表征。

圖7. OER過(guò)程的理論計(jì)算分析。

為了進(jìn)一步鑒定HEMS中的真實(shí)活性位點(diǎn)以及多元素混合引起的協(xié)同效應(yīng)對(duì)催化活性的促進(jìn)作用，我們對(duì)HEMS和CoSe催化劑的不同金屬活性位點(diǎn)進(jìn)行了DFT計(jì)算。如圖7A所示，在CoSe中，Co-Co-Co位點(diǎn)在引入高熵原子后遭受了不同程度的畸變。這種現(xiàn)象表明活性位點(diǎn)之間的電子重新分布。

總結(jié)與展望

該研究利用焦耳加熱的方法通過(guò)一步法制備了一系列具有單一相結(jié)構(gòu)的高熵金屬硒化物納米催化劑。HEMS催化劑在2.4V下達(dá)到了1.5A·cm^-2的高電流密度，并在0.5A·cm^-2的電流密度60 ℃下在AEMWE中運(yùn)行了100小時(shí)。多種（準(zhǔn)）原位技術(shù)以及密度泛函理論DFT計(jì)算表明，通過(guò)優(yōu)化高熵納米催化劑中不對(duì)稱(chēng)活性單元的鍵長(zhǎng)可以調(diào)節(jié)催化劑與反應(yīng)中間體之間的相互作用，進(jìn)而優(yōu)化OER性能。該研究發(fā)現(xiàn)拓寬了提高OER催化活性和AEMWEs實(shí)用性能的途徑，而新的原位方法應(yīng)用則為解決能源催化反應(yīng)領(lǐng)域相關(guān)問(wèn)題提供了多種可能性。

通訊作者簡(jiǎn)介

宋禮，教授，博士生導(dǎo)師，2006年博士畢業(yè)于中科院物理研究所，隨后在德國(guó)慕尼黑大學(xué)、美國(guó)萊斯大學(xué)和日本信州大學(xué)開(kāi)展研究工作，歷任洪堡學(xué)者、博士后和副教授。2011年加入中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室。國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者、科技部中青年科技領(lǐng)軍人才、中科院優(yōu)秀導(dǎo)師和唐立新優(yōu)秀學(xué)者。長(zhǎng)期致力于同步輻射技術(shù)及應(yīng)用研究。近年來(lái)，依托同步輻射大科學(xué)裝置，針對(duì)電化學(xué)能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化中的精準(zhǔn)表征問(wèn)題，研制了多種在線實(shí)驗(yàn)平臺(tái)和數(shù)據(jù)分析新方法，實(shí)現(xiàn)了同步輻射多技術(shù)的聯(lián)用，從原子、電子和離子等層面上揭示了電化學(xué)能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化過(guò)程和工作機(jī)制。迄今，共計(jì)發(fā)表SCI論文300余篇，被引用38000余次，個(gè)人H因子98，連續(xù)入選科睿唯安（2019-2022）全球高被引科學(xué)家。近五年，以通訊作者發(fā)表論文60余篇，包括Nat. Energy、Nat. Sustain.、PNAS、 Nat. Commun.、 Adv. Mater.、JACS、Angew. Chem.、Joule等，授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利多項(xiàng)，應(yīng)邀為Adv. Mater.、Mater. Today等期刊撰寫(xiě)10余篇綜述論文，受邀在歐洲E-MRS等國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)會(huì)議上作邀請(qǐng)報(bào)告20余次。目前擔(dān)任中國(guó)物理學(xué)會(huì)同步輻射專(zhuān)業(yè)委員會(huì)委員、《核技術(shù)》與《中國(guó)光學(xué)》及《Nano Research Energy》編委、《Nano Research》與中國(guó)物理學(xué)會(huì)四刊聯(lián)合青年編委等。

宋禮教授課題組主頁(yè): https://faculty.ustc.edu.cn/songli/en/index.htm

陳慶軍，中國(guó)科學(xué)院贛江創(chuàng)新研究院研究員，博士生導(dǎo)師，國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃首席科學(xué)家、中國(guó)科學(xué)院引才計(jì)劃入選者、江西省杰出青年科學(xué)基金獲得者、江西省雙千計(jì)劃創(chuàng)新領(lǐng)軍人才（青年）。2012年于華東理工大學(xué)獲得博士學(xué)位。畢業(yè)后于中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院擔(dān)任助理研究員。2013年至2021年，先后在日本富山大學(xué)、挪威科技大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所從事博士后和研究員工作。2021年加入中國(guó)科學(xué)院贛江創(chuàng)新研究院。研究方向?yàn)闅淠芎腿剂想姵仃P(guān)鍵材料與應(yīng)用，主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院、北京市、江西省等國(guó)家和省部級(jí)科研項(xiàng)目二十余個(gè)，在Joule, Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Sci., ACS Catal.等期刊發(fā)表論文60余篇。

彭立山，中國(guó)科學(xué)院贛江創(chuàng)新研究院副研究員，入選中國(guó)科學(xué)院青年促進(jìn)會(huì)會(huì)員和江西省雙千計(jì)劃創(chuàng)新領(lǐng)軍人才（青年）。2019年于重慶大學(xué)獲得博士學(xué)位，后在西湖大學(xué)、新西蘭奧克蘭大學(xué)和中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所從事博士后研究工作。主要研究方向?yàn)樗纸?、氫燃料電池、金屬空氣電池等用于能量存?chǔ)和轉(zhuǎn)化的先進(jìn)電催化劑的設(shè)計(jì)和理論研究，主持國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院等項(xiàng)目多項(xiàng)，在Angew. Chem., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., ACS Catal.，Adv. Sci.等期刊發(fā)表論文70余篇，h指數(shù)為33，總被引4000余次。

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