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成果簡介

電化學(xué)電池——對車輛電氣化和可再生能源儲存至關(guān)重要——具有始終存在的反應(yīng)界面，需要在功率、能量、壽命和安全性之間進(jìn)行妥協(xié)。美國賓夕法尼亞州立大學(xué)王朝陽團(tuán)隊通過將超薄箔加熱器和微型開關(guān)集成到電池單元的分層結(jié)構(gòu)中，提出了一種芯片內(nèi)電池，以利用電池內(nèi)致動和熱生開關(guān)與熱吸收電池材料之間的相互熱管理。其結(jié)果是一個兩端口的、即插即用的電池，無需外部高功率開關(guān)的笨重散熱器或重型接線。本文展示了大大簡化的芯片內(nèi)結(jié)構(gòu)的快速自加熱（約60°C/min）、低能耗（0.138%/°C的電池能量）和出色的耐久性（>2000個循環(huán)）。這里揭示的電池電子化平臺為在儲能單元內(nèi)包括集成電路芯片打開了大門，用于感應(yīng)、控制、致動和無線通信，從而可以內(nèi)部調(diào)節(jié)電化學(xué)儲能設(shè)備的性能、壽命和安全性。相關(guān)文章以“Battery electronification: intracell actuation and thermal management”為題發(fā)表在Nature Communications上。

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研究背景

圖1 兩端口內(nèi)部致動自加熱電池（iSHB）結(jié)構(gòu)：概念和示意圖。

亞歷山德羅·伏打于1800年宣布了第一個電池，即伏打電堆，并揭示了一種至今仍在使用的電池結(jié)構(gòu)——一個陽極（負(fù)極）和一個陰極（正極）由一種導(dǎo)電鹽（電解質(zhì)）分隔，通常存在于一個多孔隔離層中，隔離層也作為兩個電極之間的物理屏障（以下簡稱“伏打電池”，圖1a）。隨后電池的演變幾乎完全依賴于材料的修改，即電極/電解質(zhì)化學(xué)的變化，而伏打電池的結(jié)構(gòu)在根本上沒有改變。

在伏打范式下，電池在運行過程中是封閉系統(tǒng)，沒有外部刺激。因此，最先進(jìn)的鋰離子電池等在室溫（RT；例如15–35°C）附近平衡功率性能和老化，即無論電池在使用還是靜止?fàn)顟B(tài)，都保持高功率能力。同時，主要負(fù)責(zé)造成降解的活性材料與電解質(zhì)之間的界面是永遠(yuǎn)反應(yīng)的（圖1a）。

眾所周知，電池性能和安全性在很大程度上取決于溫度。例如，鋰離子電池（LIB）的功率在?50到80°C范圍內(nèi)變化了三個數(shù)量級（圖1b，補充圖1）。電池降解和安全性也顯示出強烈的溫度依賴性，通常在操作溫度下存在最低降解率，而安全性需要對濫用和高溫做出穩(wěn)定響應(yīng)。這意味著如果溫度可以按需改變，電池性能可以調(diào)節(jié)以滿足廣泛的應(yīng)用需求，同時最大限度地減少降解并提高安全性。然而，目前電池系統(tǒng)中大格式電池的外部加熱和冷卻速度慢（約1°C/min），能源效率低，受限于大電池中的傳熱差以及隨之而來的溫度不均勻性（圖1a）。

最近，一種稱為“自加熱電池”（SHB）的新型電池出現(xiàn)了，包含一個超薄的內(nèi)部熱激勵器，以提供安全和快速的電池“激活”（圖1a）。如圖1c（左）所示，SHB的傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)已保證在極冷環(huán)境下（例如?50°C）恢復(fù)約50%的標(biāo)稱功率和能量（例如288Wh/kg的最先進(jìn)LIBs），而不是沒有性能。使用相同結(jié)構(gòu)進(jìn)行預(yù)熱還使得能量密集的高鎳三元陰極基LIBs和具有成本效益、高安全性的磷酸鐵鋰（LFP）基LIBs的10分鐘快速充電變得安全和健康。類似的結(jié)構(gòu)還用于實現(xiàn)通常緩慢但能量密集的全固態(tài)電池在室溫下具有聚合物固態(tài)電解質(zhì)的實際性能?？焖偌訜岬某霈F(xiàn)還激發(fā)了一種新的電池材料開發(fā)范式，偏向高溫穩(wěn)定性而不是RT速率性能。溫度因此成為一種工具而不是敵人，允許電池在使用前快速預(yù)熱，并在其他情況下安全地保持最小降解。通過這種方式，電池操作類似于其內(nèi)燃機對手，燃料和能量轉(zhuǎn)換引擎/渦輪機的隔離限制了系統(tǒng)反應(yīng)性并確保了安全性。然后，只有在需要時，能量才會通過火花釋放。對于電池，這種火花可以是自激活的熱能——其關(guān)鍵在于內(nèi)部致動器。

圖文導(dǎo)讀

相互熱管理

圖2 晶體管到電池的冷卻效果。

圖1c和補充圖2提供了iSHB結(jié)構(gòu)的示意圖和電氣細(xì)節(jié)。25μm厚的鎳箔加熱元件與安裝在薄電路板上的FET串聯(lián)。加熱片具有層壓結(jié)構(gòu)，如補充圖3a所示，包含用于熱擴(kuò)散、電氣絕緣和平面幾何的各種層。一個貼合的化學(xué)惰性對二甲苯-C涂層隔離了FET和輔助電路，避免化學(xué)攻擊電解質(zhì)（詳見方法和補充圖4）。加熱片插入電極堆疊中，位于兩個陽極之間，加熱片的兩個端子分別焊接到電池內(nèi)部的正負(fù)電流收集器上。一小片鎳箔引線從電池袋外部引出，以提供FET的電壓控制。該結(jié)構(gòu)消除了笨重的ACT終端和外部接線的需要，大大簡化了現(xiàn)有系統(tǒng)的集成，無需重大改動。要啟動加熱，通過施加比FET中激活導(dǎo)通通道所需的閾值電壓（Vth）更高的柵極-源極電壓（VGS）來打開FET。否則，iSHB作為傳統(tǒng)的電化學(xué)儲能單元運行。

在本研究中，我們使用常見的LIB電極材料和傳統(tǒng)電解質(zhì)制造了兩種電池類型：（1）由兩個1.6Ah容量的半厚度袋式電池組成的標(biāo)準(zhǔn)兩端電池，以及（2）3.2Ah容量的iSHBs（詳見方法、補充表1和補充表2）。半厚度電池用于代表傳統(tǒng)的兩端電池，也組裝成“模擬iSHB”配置，其中集成了FET的加熱元件夾在雙電池之間，以便在“離位”和“就地”實驗中方便溫度傳感。補充圖3b、c、d、e中展示了模擬iSHB和完全集成的iSHB配置。圖2a、b顯示了在RT和?30°C環(huán)境中激活期間，F(xiàn)ET/PCB位置的頂部和底部加熱片的溫度演變。在離位測試中，將沒有電池存在的加熱片施加在就地測試中的電壓演變，以施加相當(dāng)?shù)募訜峁β剩ㄑa充圖5）。從RT開始，PCB在沒有散熱到電池的情況下，在就地激活所需時間的一半內(nèi)達(dá)到約115°C，而在散熱到電池材料時保持溫度在電池表面平均溫度的11°C以內(nèi)。注意，F(xiàn)ET結(jié)溫在離位和就地測試期間預(yù)計保持在PCB溫度的0.5°C以內(nèi)，因此很好地代表了FET溫度（補充圖6）。從?30°C加熱時也觀察到顯著的冷卻效果，并通過估算FET與散熱器之間的有效熱阻來量化，即，對于離位和就地的情況，分別是環(huán)境空氣和電池（圖2c）。FET與電池材料之間的緊密接觸在熱阻上減少了一個數(shù)量級（圖2c）。

快速和高效的熱調(diào)節(jié)

圖3 iSHB加熱性能。

在使用模擬iSHB進(jìn)行離位和就地實驗后，構(gòu)建了最終的iSHB電池進(jìn)行廣泛的自加熱特性研究。自加熱的性能增強（即成功加熱后的LIB性能優(yōu)勢）已在其他地方進(jìn)行了徹底探討。因此，我們在本工作中對自加熱的性能評估限于在各種環(huán)境溫度下的自加熱以及耐久性/壽命。圖3總結(jié)了iSHB的自加熱性能，其中顯示了?40°C環(huán)境的示例情況下的電壓、電流和溫度演變。其他自加熱情況下的數(shù)據(jù)在?50°C、?30°C、?20°C和室溫環(huán)境下提供（補充圖15）。類似于三端傳統(tǒng)SHB結(jié)構(gòu)，iSHB電壓在加熱的初始階段下降，并隨著電池溫度的迅速升高而恢復(fù)（圖3a）；因此，電池電阻顯著減少，功率能力相應(yīng)地急劇上升。補充圖1中的DCR數(shù)據(jù)擬合用于估算加熱對電池電阻和功率性能的影響。對于?50、?40、?30和?20°C的環(huán)境溫度，電池在所有情況下均加熱至約10°C。

這對應(yīng)于電池電阻的98%、93%、85%和75%的減少，分別基于加熱前后DCR的最終DCR與初始DCR的比率，熱調(diào)節(jié)從這些低溫環(huán)境中增強了42倍、14倍、7倍和4倍的功率性能。在加熱過程中，通過利用加熱器電阻隨溫度線性變化來測量的平均加熱器溫度在所有情況下均在電池表面平均溫度的20°C以內(nèi)（圖3b和補充圖15b、d、f、h）。請注意，通過優(yōu)化加熱結(jié)構(gòu)設(shè)計，可以通過減少鎳到電池的熱阻來實現(xiàn)較低的通平面溫度不均勻性。通平面溫度不對稱也在iSHB中觀察到，這是通過頂部和底部電池表面溫度的差異測量的，在所有情況下最大為10°C（圖3b）。通過優(yōu)化加熱器設(shè)計以實現(xiàn)加熱器與電池材料之間的對稱熱阻，這種效果也將大大減少或消除，如模擬的最佳情況所示。

穩(wěn)定的長期性能

圖4 iSHB穩(wěn)健性：熱循環(huán)和電化學(xué)循環(huán)。

iSHB的穩(wěn)健性也很重要，因為最先進(jìn)的電池壽命可達(dá)幾十年，需要數(shù)千次加熱事件。因此，對iSHB進(jìn)行了1000次在RT環(huán)境下30°C和約55°C之間的熱循環(huán)，遵循圖4a所示的常規(guī)。盡管進(jìn)行了激烈的熱循環(huán)，但在這1000次熱激活過程中僅損失了7%的容量。此外，由于電池阻抗的緩慢和輕微增加，加熱時間僅增加了7%（補充圖16）。在實際熱激活快速充電周期中，由于激活和熱循環(huán)導(dǎo)致的7%疲勞將被添加到電池的電化學(xué)降解中。假設(shè)總降解不超過20%，并基于每次熱激活使200-300英里巡航范圍快速充電的估算，1000次熱激活相當(dāng)于20-30萬英里的壽命。在完成1000次熱激活后，電池被拆卸，鄰近加熱元件的兩個陽極的樣本從兩個區(qū)域中提?。嚎拷麱ET和靠近鎳箔。石墨表面的X射線光電子光譜顯示，四個樣本中表面化學(xué)沒有顯著差異（補充圖17）。SEM顯微照片也表明微觀結(jié)構(gòu)沒有明顯的比例變化（補充圖18）?？紤]到電解液存在的腐蝕潛力，F(xiàn)ET和保護(hù)性對二甲苯涂層的健康也對iSHB的耐久性至關(guān)重要。補充圖19展示了FET表面的光學(xué)顯微照片，其中沒有對二甲苯、沒有電解液暴露以及經(jīng)過1000次加熱循環(huán)后的FET。幾乎相同的涂層表面對比以及整個循環(huán)期間的成功和穩(wěn)定操作表明，電化學(xué)電池內(nèi)電子器件的穩(wěn)定性定性證明。參見文獻(xiàn)7、12中的低溫和室溫之間的熱循環(huán)報告。

總結(jié)展望

本文展示的iSHB提供了一條路徑，通過重新構(gòu)想過去約220年的傳統(tǒng)伏打結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)電池性能在熱、時間、空間和重力方面的高效轉(zhuǎn)化。這種方法被稱為“電池電子化”，通常是指將電子組件集成到電池單元內(nèi)部，形成一個主動可調(diào)的裝置。廣義上來說，打破被動的、封閉系統(tǒng)的電池架構(gòu)提供了通過擴(kuò)展傳感和致動能力，從而實現(xiàn)化學(xué)無關(guān)的電池性能提升的機會。類似的變革發(fā)生在內(nèi)燃機的演變中，現(xiàn)在內(nèi)燃機利用數(shù)十或數(shù)百個傳感器和致動器來監(jiān)控和改變發(fā)動機狀態(tài)，可以根據(jù)需求調(diào)節(jié)性能。

文獻(xiàn)信息

Longchamps, R. S., Ge, S., Trdinich, Z. J., Liao, J., & Wang, C.-Y. (2024). Battery electronification: Intracell actuation and thermal management. Nature Communications, 15(5373). https://doi.org/10.1038/s41467-024-49389-5

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