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清華大學王鐵峰團隊,最新Nature Synthesis!

清華大學王鐵峰團隊,最新Nature Synthesis!
第一作者:劉少雄
通訊作者:王鐵峰
通訊單位:清華大學
清華大學王鐵峰團隊,最新Nature Synthesis!

王鐵峰,化工系教授,工學博士,清華大學化工系化學工程專業(yè), 2014獲侯德榜化工科技青年獎,2012 教育部新世紀優(yōu)秀人才支持計劃,2009 北京市科技新星計劃,主要研究領域為清潔能源化工、非均相催化和多相流反應器。(信息來源:http://www.imem.tsinghua.edu.cn/info/1332/2282.htm)

論文速覽
由于催化材料上潛在活性位點的非均勻分布,以及在激活狀態(tài)下活性位點結構的復雜演變,精確控制或識別單原子催化劑(SACs)中的配位環(huán)境仍然具有挑戰(zhàn)性。
本論文提出一鍋溶劑熱法,在多種基于對苯二甲酸的金屬-有機框架(MOFs)中精確錨定單個Pt(0)原子,構建了具有不同有機配位環(huán)境的明確活性位點。研究表明,通過功能團的影響,Pt1位點在加氫反應和抗燒結方面表現(xiàn)出不同的催化活性。
通過機理研究揭示了Pt中心的電子態(tài)變化以及中間體在Pt位點上的吸附行為,發(fā)現(xiàn)Pt1@UiO-66-Br具有最高的活性和出色的熱穩(wěn)定性,在高達300 °C的H2氛圍下沒有金屬聚集現(xiàn)象。該工作為孤立金屬原子的精確環(huán)境修飾提供了策略,以實現(xiàn)更好的催化性能。
圖文導讀
清華大學王鐵峰團隊,最新Nature Synthesis!
圖1:Pt1@UiO-66-X的合成和可視化,和EDS元素面掃圖展示了Pt1@UiO-66的結構和Pt的分布。
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圖2:Pt1@UiO-66-X的光譜表征和合成機理的機理研究。
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圖3:Pt1@IRMOF-3和Pt1@Fe-MIL-101–NH2的表征。
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圖4:Pt1@UiO-66-X (X =-Br, -NH2, -I, -H)苯乙烯和硝基苯加氫催化性能比較。
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圖5:Pt1@UiO-66–X的電子性質。
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圖6:Pt1@UiO-66-NH2和Pt1@UiO-66-Br的熱穩(wěn)定性。
?總結展望
本研究成功開發(fā)了一鍋溶劑熱法策略,用于在MOFs中錨定單個Pt原子,并研究了不同配位環(huán)境下的催化性能。實驗結果表明,Pt1@UiO-66–Br在苯乙烯和硝基苯的加氫反應中表現(xiàn)出最高的活性,且在高達300 °C的H2氛圍下顯示出卓越的熱穩(wěn)定性,沒有發(fā)生金屬聚集。
通過DFT計算,研究了Pt與MOFs之間的電子相互作用,揭示了配體電子態(tài)對Pt中心催化活性的調控作用。本工作不僅為設計和合成具有優(yōu)異性能的單原子催化劑提供了新的思路,也為理解活性位點的配位環(huán)境對催化反應的影響提供了深入的見解。
文獻信息
標題:A one-pot strategy for anchoring single Pt atoms in MOFs with diverse coordination environments
期刊:Nature Synthesis
DOI:10.1038/s44160-024-00585-7

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