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【研究背景】

鋰享有“21世紀(jì)能源金屬”的美譽(yù)，在能源領(lǐng)域發(fā)揮著不可替代的作用，我國鋰資源豐富，但80%的可開采鋰儲存于鹽湖，鹽湖提鋰逐漸成為保障我國鋰資源安全的重要課題。考慮到我國鹽湖中鎂鋰離子比例達(dá)數(shù)百，而二者水合直徑差異卻極?。s1 ?），構(gòu)筑連續(xù)無缺陷的高品質(zhì)篩分膜是提鋰應(yīng)用的難點。自然界中，生物離子通道能夠保證特定離子的高選擇性跨膜轉(zhuǎn)運(yùn)。高選擇性的關(guān)鍵包括可以區(qū)分二價離子的窄孔徑、孔道內(nèi)能誘導(dǎo)離子無能壘傳輸?shù)碾娯?fù)性結(jié)合位點；此外，離子通道和脂質(zhì)支撐層之間高度相容的界面也十分重要，二者骨架結(jié)構(gòu)的相似性保證了離子在通道中的高效穩(wěn)定轉(zhuǎn)運(yùn)。受生物離子通道啟發(fā)，我們基于結(jié)晶和無定形同源氮化碳材料，構(gòu)筑了具有埃級尺寸通道的仿生氮化碳膜，實現(xiàn)了高選擇性的鋰鎂分離。

【工作介紹】

研究團(tuán)隊制備了具有埃級孔的結(jié)晶型氮化碳（聚三嗪酰亞胺），經(jīng)超聲剝離、真空抽濾得到結(jié)晶氮化碳納米片膜，進(jìn)一步利用“congener welding”策略在其表面沉積無定形氮化碳，得到界面接觸緊密的晶體/聚合物復(fù)合膜。得益于聚三嗪酰亞胺均勻、窄的孔隙以及孔道內(nèi)豐富的離子結(jié)合位點，復(fù)合膜在鋰鎂分離中表現(xiàn)出色，可從高濃度Mg²⁺（1.0 M）中篩出極低濃度的Li⁺（0.002 M），選擇比達(dá)1708。該成果以“Congener-welded crystalline carbon nitride membrane for robust and highly selective Li/Mg separation”為題發(fā)表于國際著名期刊《Science Advances》上。第一作者為青島能源所博士后張媛媛和蘇州大學(xué)副教授周柯。通訊作者為劉健研究員和高軍研究員。

【研究亮點】

1）利用結(jié)晶氮化碳有序的埃級孔，基于“同源焊接”策略構(gòu)筑高品質(zhì)的氮化碳復(fù)合膜

2）得益于均勻、窄的孔隙以及孔道內(nèi)豐富的離子結(jié)合位點，復(fù)合膜表現(xiàn)出超高的鋰鎂選擇比（1708），且穩(wěn)定性高

【圖文導(dǎo)讀】

中科院青島能源所劉健&高軍團(tuán)隊Science Advances：“同源焊接”結(jié)晶/無定形氮化碳復(fù)合膜鹽湖提鋰：又準(zhǔn)又穩(wěn)

圖1. 生物離子通道啟發(fā)的“同源焊接”膜的構(gòu)筑及表征。

圖2. 膜用于一元離子輸運(yùn)的行為研究。

圖3. 離子進(jìn)入膜通道及在通道中擴(kuò)散機(jī)制的理論研究。

圖4. “同源焊接”膜在二元混合溶液中的離子傳輸行為和篩分穩(wěn)定性研究。

Yuanyuan Zhang, Ke Zhou, Shigang Su, Jun Gao, Jian Liu, Lei Jiang. Congener-welded crystalline carbon nitride membrane for robust and highly selective Li/Mg separation. Science Advances, 2024, DOI: 10.1126/sciadv.adm9620

課題組介紹

劉健，研究員，博士生導(dǎo)師。2006年畢業(yè)于山東大學(xué)化學(xué)系，獲得理學(xué)學(xué)士學(xué)位。2011年畢業(yè)于中國科學(xué)院化學(xué)研究所，獲得理學(xué)博士學(xué)位。從2012年1月至2017年5月，先后在德國馬普學(xué)會膠體與界面研究所和美國西北大學(xué)從事博士后研究。2017年6月至2022年6月，任青島科技大學(xué)教授。2022年6月加入中科院青島能源所。主要研究領(lǐng)域為仿生材料化學(xué)。近年來在Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., Sci. Adv., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal.等發(fā)表論文80余篇，授權(quán)發(fā)明專利2項。主持國家海外高層次人才引進(jìn)計劃青年項目（2017）、山東省自然科學(xué)杰出青年基金（2019）、山東省自然科學(xué)重大基礎(chǔ)研究項目（2019）、國家自然科學(xué)面上項目（2021）和青年項目（2018）及研究所啟動經(jīng)費等。

高軍，研究員，博士生導(dǎo)師。2009年獲山東大學(xué)物理學(xué)學(xué)士學(xué)位。2014年獲中科院化學(xué)所物理化學(xué)博士學(xué)位，導(dǎo)師江雷研究員，2014年-2016年在美國西北大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院黃嘉興教授課題組從事博士后研究，2017-2019年在荷蘭特文特大學(xué)Frieder Mugele教授課題組從事博士后研究，2020年加入中科院青島能源所。已在Nature Communications等期刊發(fā)表論文二十余篇，主持中科院高層次人才計劃、山東省自然科學(xué)基金優(yōu)青等項目，參與國家重點研發(fā)計劃，累計經(jīng)費逾1400多萬。

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