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譚華橋教授，李英奇副教授，王永慧副教授Advanced Science：具有非凡鋰存儲性能的單分散錳釩氧團簇

第一作者：唐文思邱天宇

通訊作者：譚華橋*，李英奇*，王永慧*

單位：東北師范大學(xué)

【研究背景】

鋰離子電池由于其高能量密度、長壽命和環(huán)保特性，已成為便攜式電子產(chǎn)品和電動汽車的重要能源存儲裝置。隨著這些應(yīng)用的日益普及，對更高能量密度和更高效率的電池需求不斷增長。傳統(tǒng)的碳基負(fù)極材料雖然廣泛使用，但其理論容量有限，難以滿足未來高性能電池的需求。

過渡金屬氧化物（TMOs），如錳氧化物（MnO），因其較高的理論容量成為研究的焦點。然而，這些材料的大尺寸限制了其在電池中的應(yīng)用效率，因為鋰離子的有效輸運距離通常小于20納米，導(dǎo)致大部分材料內(nèi)部未參與反應(yīng)，未能充分發(fā)揮其儲能潛力。盡管可以通過減小材料尺寸來提高反應(yīng)效率，但這往往增加了生產(chǎn)成本和復(fù)雜性，并可能阻礙鋰離子的傳輸。

為了克服這些挑戰(zhàn)，本研究探索了使用團簇和碳點（CDs）作為潛在的負(fù)極材料。團簇的亞納米尺寸有助于提高材料利用率和電化學(xué)反應(yīng)活性，而碳點則可以通過其表面的含氧官能團穩(wěn)定團簇，防止其聚集，同時提高材料的導(dǎo)電性。這種復(fù)合材料的設(shè)計預(yù)期可以有效提高鋰離子電池的能量密度和循環(huán)性能，為電動汽車和便攜式電子產(chǎn)品提供更強大的能源解決方案。

【工作介紹】

近日，東北師范大學(xué)譚華橋教授，李英奇副教授，王永慧副教授提出了一種易于實現(xiàn)的單分散多金屬氧酸鹽(POM)簇的制備策略，該策略可以很容易地解決傳統(tǒng)過渡金屬氧化物(TMOs)陽極材料所遇到的大部分問題。以K₇MnV₁₃O₃₈簇(記為MnV13)為代表模型體系，借助納米級高導(dǎo)電性碳點(CDs)，通過快速冷凍干燥工藝實現(xiàn)了其良好的單分散性。該研究提供了一種簡單、快速和有效的方法來實現(xiàn)單分散的·POM·簇，并觸發(fā)理想的和可觀的界面能量存儲。該文章發(fā)表在國際頂級期刊Advanced Science上。唐文思、邱天宇為本文第一作者。

圖1. 鋰離子在 (a) 過渡金屬氧化物納米顆粒、(b) 獨立團簇、(c) 結(jié)晶團簇和 (d) 單分散團簇中的傳輸示意圖。

【本文要點】

1. MnV₁₃/xCDs材料的合成

圖2. MnV₁₃/xCDs材料的合成及其表征。

通過將碳點溶液與MnV13溶液混合并進行冷凍干燥，成功合成了單分散的MnV13團簇在碳點中的復(fù)合材料。通過FT-IR和XRD表征證實了MnV₁₃團簇在碳點中的分散性，并通過HAADF-STEM和元素映射進一步證實了其結(jié)構(gòu)和組成的均勻性。這些結(jié)果表明，碳13團簇的不期望聚集，實現(xiàn)了其在點作為穩(wěn)定劑有效抑制了MnV₁₃碳點中的良好單分散。

2. 電化學(xué)性能

測試結(jié)果顯示，當(dāng)質(zhì)量比為MnV₁₃:CDs=1:10時，即MnV₁₃/10CDs，該電極表現(xiàn)出最高的放電容量，達到1348 mAh g^?1，并在隨后的循環(huán)中顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率。

3. 反應(yīng)/擴散動力學(xué)機理

通過電化學(xué)阻抗譜（EIS）研究揭示了電極內(nèi)鋰離子的擴散動力學(xué)以及電極/電解液界面上的電荷轉(zhuǎn)移情況。GITT技術(shù)用于評估充放電過程中鋰離子的擴散系數(shù)，表明MnV₁₃/xCDs電極具有出色的氧化還原活性和界面結(jié)構(gòu)。CV曲線分析進一步揭示了在不同掃描速率下的電容貢獻和擴散控制過程，證實了引入CDs可以同時提高電容儲能和氧化還原反應(yīng)的效率。

Wensi Tang, Tianyu Qiu, Zhiyuan Hu, Yingqi Li, Ruiqi Yao, Yonghui Wang, Xingyou Lang, Huaqiao Tan, Yangguang Li, Qing Jiang, Monodisperse Manganese-Vanadium-Oxo Clusters with Extraordinary Lithium Storage, Advanced Science, 2024.

https://doi.org/10.1002/advs.202402616

通訊作者簡介

譚華橋，東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，吉林省分析測試技術(shù)學(xué)會常務(wù)理事，Chinese Chemical Letters青年編委，主要從事有關(guān)多酸、無機微納米材料的設(shè)計合成及催化性能研究。目前，已在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Energy Lett., ACS Catal.等國際著名雜志以第一或通訊作者發(fā)表SCI研究論文160余篇，文章他引8000余次，h因子47。主持國家自然科學(xué)基金面上項目、青年基金、吉林省科技廳項目、東北師范大學(xué)青年拔尖人才項目等。申請國家專利6項，曾榮獲教育部高等學(xué)?？茖W(xué)研究優(yōu)秀成果獎自然科學(xué)獎二等獎，吉林省杰青、Stanford University全球前2%頂尖科學(xué)家“2021年度科學(xué)影響力排行榜”，2019年香江學(xué)者，2018，2019年連續(xù)兩年榮獲英國皇家化學(xué)會能源與可持續(xù)領(lǐng)域雜志Top 1%高被引中國作者，2018年東北師范大學(xué)青年拔尖人才和“仿吾計劃”青苗人才，2014年吉林省優(yōu)秀博士學(xué)位論文等。

李英奇副教授，2018年獲得吉林大學(xué)博士學(xué)位，現(xiàn)就職于東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院。長期專注于基于微結(jié)構(gòu)調(diào)控的納米金屬氧化物的合成及其在新型離子電池中的應(yīng)用，以第一作者或通訊作者身份在Nature Communications (1)、Angewandte Chemie-International Edition (2)、Energy & Environmental Science (1)、Advanced Functional Materials (4)、Advanced Science (1)、Energy Storage Materials (1)等期刊發(fā)表論文29篇，2篇論文入選ESI高被引論文。獲得國家授權(quán)發(fā)明專利3項。作為項目負(fù)責(zé)人主持國家自然科學(xué)基金面上項目 1 項，主持吉林省科技廳面上項目 1 項。

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