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第一作者：Yipeng Sun，Jinjin Ma，Duojie Wu

通訊作者：孫學(xué)良，岑俊江，M. Danny Gu

通訊單位：加拿大西安大略大學(xué)，寧波東方理工大學(xué)(暫名)

孫學(xué)良，教授，中國工程院外籍院士、加拿大皇家科學(xué)院院士、加拿大工程院院士、加拿大西安大略大學(xué)教授、寧波東方理工大學(xué)（暫名）講席教授、物質(zhì)與能源研究院(暫名)院長、Electrochemical Energy Reviews (IF=32)期刊創(chuàng)刊主編。

岑俊江（T.K. Sham），男，教授，1971年在香港中文大學(xué)獲化學(xué)學(xué)士學(xué)位，于1975年在加拿大西安大略大學(xué)化學(xué)系獲博士學(xué)位，導(dǎo)師為賀越。1988年被加拿大西安大略大學(xué)化學(xué)系授予終身教授。

論文速覽

富鎳(Ni)層狀氧化物正極由于其高理論容量而成為高能量密度鋰離子電池的重要能源材料。然而，它們易于發(fā)生嚴重的結(jié)構(gòu)坍塌和不穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面(CEI)。

本研究提出了一種新穎的分子層沉積（MLD）技術(shù)，用于在富鎳的鋰離子電池正極材料表面構(gòu)建一層有機-無機混合型聚脲（HPU）保護層。這種HPU涂層作為一種堅固的保護屏障，有效抑制了正極與電解液之間的副反應(yīng)，并促進了超薄正極電解液界面（CEI）的形成。

同時，具有良好機械穩(wěn)定性和“可呼吸性”的HPU涂層在充放電過程中保持了正極顆粒的完整性，避免了嚴重的裂紋產(chǎn)生。此外，穩(wěn)定的CEI防止了由于裂紋引起的進一步界面退化和表面相變，抑制了鎳的化學(xué)價態(tài)和局部環(huán)境的變化。

結(jié)果表明，經(jīng)過表面改性的正極在200個循環(huán)后能夠保持其初始容量的94.9%。該工作突出了界面工程的重要性，并為形成高能量和穩(wěn)定的富鎳層狀正極鋪平了新的道路。

圖文導(dǎo)讀

圖1：MLD 混合薄膜涂層富鎳正極的物理特性。

圖2：MLD 混合薄膜沉積富鎳正極的電化學(xué)性能。

圖3：基于同步輻射的循環(huán)吸收富鎳正極表征。

圖4：循環(huán)后富鎳正極和 HPU 涂層富鎳正極的 TEM 表征。

圖5：表面和界面的特征。

總結(jié)展望

本研究通過MLD技術(shù)成功在富鎳正極材料表面構(gòu)建了一種新型的無機-有機混合HPU保護層，顯著提升了正極材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能。

HPU涂層不僅作為保護屏障減少了正極與電解液的副反應(yīng)，還因其“可呼吸性”有效維持了正極在充放電過程中的結(jié)構(gòu)完整性。此外，該策略還減少了CEI的厚度，降低了界面電阻，并抑制了正極材料的相變和結(jié)構(gòu)退化。

這項工作為開發(fā)下一代高能量密度鋰離子電池提供了重要的材料設(shè)計和改性策略。

文獻信息

標題：A breathable inorganic–organic interface for fabricating a crack-free nickel-rich cathode with long-term stability

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/d4ee01254b

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