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帶電固液界面，在與能源、生物和地球化學(xué)相關(guān)的各種電化學(xué)過(guò)程中起著關(guān)鍵作用。帶電界面上的電子和質(zhì)量傳遞可能導(dǎo)致結(jié)構(gòu)改變，從而顯著影響反應(yīng)途徑。例如，電催化劑在反應(yīng)過(guò)程中的表面重組會(huì)對(duì)催化機(jī)理和反應(yīng)產(chǎn)物產(chǎn)生實(shí)質(zhì)性的影響。

盡管它很重要，但直接探測(cè)電偏置下固液界面的原子動(dòng)力學(xué)是具有挑戰(zhàn)性的，因?yàn)樗宦裨谝后w電解質(zhì)中，而且目前通過(guò)液體進(jìn)行原位成像的技術(shù)空間分辨率有限。

在此，來(lái)自加州大學(xué)伯克利分校的鄭海梅等研究者開(kāi)發(fā)了用于透射電子顯微鏡(TEM)的先進(jìn)聚合物電化學(xué)液體電池，研究者能夠直接監(jiān)測(cè)銅(Cu)催化CO₂電還原反應(yīng)(CO₂ERs)過(guò)程中ESLIs的原子動(dòng)力學(xué)。相關(guān)論文以題為“Atomic dynamics of electrified solid–liquid interfaces in liquid-cell TEM”于2024年06月19日發(fā)表在Nature上。

廣泛的研究主要集中在界面上或界面附近物種的物理吸附和化學(xué)吸附。然而，ESLIs的微觀(guān)細(xì)節(jié)，特別是其在電化學(xué)反應(yīng)中的原子尺度結(jié)構(gòu)演變，仍然不清楚。

在電催化中，例如在Cu催化的CO₂ER中，在ESLI上可能發(fā)生明顯的表面重組和催化劑的溶解。然而，由于直接探測(cè)ESLIs原子動(dòng)力學(xué)的技術(shù)挑戰(zhàn)，強(qiáng)調(diào)結(jié)構(gòu)修飾的機(jī)制尚未得到很好的理解。

先進(jìn)的原位方法，如拉曼光譜、X射線(xiàn)散射技術(shù)、振動(dòng)光譜、紅外反射吸收光譜、掃描隧道顯微鏡等，已被用于研究電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中平面或納米粒子群的各種ESLIs。原位透射電鏡允許在反應(yīng)過(guò)程中跟蹤單個(gè)納米催化劑的演，但迄今為止，空間信息僅限于通過(guò)電偏壓下的液體成像。

在這里，研究者介紹了新開(kāi)發(fā)的高分辨率電化學(xué)聚合物液體電池(PLC)，它使電化學(xué)反應(yīng)中ESI的原子分辨率成像成為可能。隨著這一進(jìn)展，研究者展示了以前未見(jiàn)過(guò)的CO₂ERs過(guò)程中ESLIs的類(lèi)液體間相和原子動(dòng)力學(xué)。

在這里，研究者開(kāi)發(fā)了用于透射電子顯微鏡(TEM)的先進(jìn)聚合物電化學(xué)液體電池，研究者能夠直接監(jiān)測(cè)銅(Cu)催化CO₂電還原反應(yīng)(CO₂ERs)過(guò)程中ESLIs的原子動(dòng)力學(xué)。研究者的觀(guān)察揭示了一個(gè)波動(dòng)的液體狀無(wú)定形界面。它發(fā)生可逆的晶-非晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，并沿通電Cu表面流動(dòng)，從而通過(guò)界面層介導(dǎo)結(jié)晶Cu表面重構(gòu)和質(zhì)量損失。

實(shí)時(shí)觀(guān)察和理論計(jì)算的結(jié)合揭示了由電荷激活的電解質(zhì)表面反應(yīng)引起的非晶化介導(dǎo)的重組機(jī)制。通過(guò)利用原位成像能力，研究者的結(jié)果為探索原子動(dòng)力學(xué)及其在涉及ESLIs的廣泛系統(tǒng)中的影響提供了許多機(jī)會(huì)。

圖1 波動(dòng)類(lèi)液非晶界面相的實(shí)驗(yàn)建立與表征。

圖2 類(lèi)液體非晶態(tài)界面的動(dòng)力學(xué)行為。

圖3 Cu在ESLI上重構(gòu)和溶解的原子動(dòng)力學(xué)。

圖4 提出了非晶界面相形成和Cu表面重構(gòu)的機(jī)理。

綜上所述，通過(guò)先進(jìn)的原位液電池TEM表征，研究者的直接成像揭示了電催化反應(yīng)過(guò)程中ESLI的原子動(dòng)力學(xué)。

揭示了金屬催化劑表面波動(dòng)的液態(tài)非晶界面相的形成，界面相動(dòng)力學(xué)介導(dǎo)了催化劑表面重構(gòu)。電催化反應(yīng)下ESLIs的原子動(dòng)力學(xué)為中間體的形成和催化劑表面重構(gòu)提供了新的認(rèn)識(shí)。

表面重建增加了有利于C₂H₄形成的表面特征，而非晶界面相的厚度與C₂H₄的選擇性呈正相關(guān)。研究者的原位PLC TEM開(kāi)發(fā)為研究廣泛材料系統(tǒng)中電催化的原子機(jī)制提供了未來(lái)的可能性。

這些努力，可能為理解涉及ESLIs的動(dòng)態(tài)原子結(jié)構(gòu)和功能關(guān)系鋪平道路，為通過(guò)調(diào)節(jié)固液界面來(lái)控制許多電化學(xué)反應(yīng)奠定基礎(chǔ)。

【參考文獻(xiàn)】

Zhang, Q., Song, Z., Sun, X.?et al.?Atomic dynamics of electrified solid–liquid interfaces in liquid-cell TEM.?Nature?630, 643–647 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07479-w

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