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鉀離子電池 (PIBs) 作為鋰離子電池 (LIBs) 的有希望的替代方案，由于其豐富的資源、高安全性和無毒性而備受關注。特別是其在電極/電解質界面發(fā)生的化學過程，因為它決定了 PIBs 的反應動力學和循環(huán)壽命。

在此，北京大學郭少軍團隊報告了一種高溶劑化電解質 (HSE)，其可促使 PIBs 中理想 CEI 的形成。最佳的 K⁺-TMP-FSI^– 絡合物通過強 K⁺-FSI_– 相互作用而不是K⁺-溶劑配對來操縱溶劑化結構。該種配位環(huán)境演化降低了自由溶劑的百分比，從而抑制了副反應。

此外，冷凍透射電子顯微鏡 (cryo-TEM) 揭示了超薄且機械穩(wěn)定的主要無機成分的 CEI 形成，最大限度地減少了 CEI 溶解并有助于高效的反應動力學。結果顯示，與 K_0.5MnO₂ (KMO) 正極和軟炭 (SC) 負極配對，全電池可實現(xiàn)長達 500 次循環(huán)壽命 (在 50 mA g^-1 下保留 92.5% 的容量)，能量密度高達 202.3 kg^-1。

圖1. 不同電解質的溶劑化過程

總之，該工作開發(fā)了一種高度溶劑化的電解質，通過產生穩(wěn)定的三元絡合物來固定游離溶劑，并促進均勻和超薄CEI的生長，以提高鉀離子電池（PIBs）的電化學性能。

結果顯示，該種優(yōu)化的協(xié)調復合物與聚合的 K⁺-FSI^–對有助于形成均勻且超薄的 CEI。由鹽類分解產生的調諧 CEI 生成更多的 KF 等無機物種，改善了 K⁺ 擴散動力學并抑制了 CEI 溶解。該種電解液設計策略不僅使得 KMO 正極在半電池中具有顯著的循環(huán)性能，其在 SC||KMO 全電池中也表現(xiàn)出優(yōu)異的能量密度和容量保留。因此，該工作為實現(xiàn)鉀離子電池的實際應用提供了新的方向。

圖2. 電池性能

Highly‐solvating Electrolyte Enables Mechanically Stable and Inorganic‐rich Cathode Electrolyte Interphase for High‐performing Potassium‐ion Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202405184

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北大AM：高溶劑化電解質助力高性能鉀離子電池

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