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由于供氧溶劑的電負(fù)性很強(qiáng)，鋰金屬電池面臨著界面電荷轉(zhuǎn)移緩慢以及鋰金屬負(fù)極與電解質(zhì)之間的副反應(yīng)等問(wèn)題。這些因素限制了鋰金屬電池在低溫下的可逆性和動(dòng)力學(xué)性能。

在此，中國(guó)科學(xué)院金屬研究所李峰團(tuán)隊(duì)采用了一種非溶解性助溶劑來(lái)削弱醚類溶劑中供體氧的電負(fù)性，從而使陰離子供體參與到 Li⁺ 的溶劑化結(jié)構(gòu)中。該策略大大加快了 Li⁺ 的去溶劑化過(guò)程，并減少了溶劑對(duì)界面?zhèn)鬏敽头€(wěn)定性的副作用。所設(shè)計(jì)的陰離子聚集電解質(zhì)具有獨(dú)特的對(duì)溫度不敏感的溶劑化結(jié)構(gòu)，可使鋰金屬負(fù)極在室溫和-20 ℃條件下獲得較高的平均庫(kù)侖效率。

在室溫、-20 ℃和-40 ℃條件下循環(huán)150次后，高負(fù)載LFP||Li電池顯示出100%的容量保持率，具有很高的可逆性。實(shí)用的1 Ah級(jí)LFP||Li軟包電池在室溫下充電和在-20 ℃ 和 -40 ℃ 下放電時(shí)，容量分別為室溫下的 81% 和 61%。

圖1. 溫度降低過(guò)程中的溶劑化結(jié)構(gòu)演變行為

總之，該工作為了在實(shí)際條件下提高低溫鋰金屬電池的性能，作者開(kāi)發(fā)了一種對(duì)溫度不敏感的溶解電解質(zhì)。研究證明，非溶解性共溶劑和醚基溶劑之間的分子界面互作用可以削弱供體醚氧的電負(fù)性，并在溫度降低時(shí)獲得對(duì)溫度不敏感的陰離子聚集溶解。

該種策略有助于鋰金屬負(fù)極在低溫下實(shí)現(xiàn)快速穩(wěn)定的界面?zhèn)鬏?，使用所提出的電解液?duì)高負(fù)載 LFP||50 μm 鋰電池進(jìn)行的電化學(xué)測(cè)試表明，在室溫、-20 和 -40 ℃ 下循環(huán) 150 次以上，電池具有高度可逆的循環(huán)性能。此外， 1 Ah 級(jí) LFP||Li 軟包電池在-20 和-40 ℃下均表現(xiàn)出優(yōu)異性能。因此，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)低溫電池的電解質(zhì)展示了一種新策略。

圖2. 低溫限制因素與鋰金屬電池的電化學(xué)性能

Designing Temperature-Insensitive Solvated Electrolytes for Low-Temperature Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c01735

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金屬所JACS：低溫鋰金屬電池溶劑化電解質(zhì)的設(shè)計(jì)

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