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華科/物理所PNAS：氟代和氰基取代溶劑相結(jié)合的電解質(zhì)設(shè)計用于無負(fù)極鋰金屬電池

氟代溶劑在高能鋰金屬電池的電解液工程中取得了巨大成功，但其存在溶劑化功率低、熱和化學(xué)不穩(wěn)定性以及造成電池膨脹等問題。

在此，華中科技大學(xué)王成亮、毛明磊，中國科學(xué)院物理研究所索鎏敏等人引入氰作為吸電子基團(tuán)以增強(qiáng)醚溶劑的氧化穩(wěn)定性，其中氰和醚氧會與Li⁺形成螯合結(jié)構(gòu)，但不會顯著損害溶劑化能力。氰基與NCM811正極的過渡金屬(TM) 牢固結(jié)合，減弱 TM 對本體電解質(zhì)的催化反應(yīng)。此外，穩(wěn)定均勻的正極電解質(zhì)界面（CEI）抑制了電解質(zhì)的氧化分解，保證了NCM811正極的結(jié)構(gòu)完整性。

該電解質(zhì)中的含氮和富含LiF的固體電解質(zhì)中間相（SEI）有利于快速Li⁺遷移和致密的Li沉積。結(jié)果顯示，該電解質(zhì)使鋰金屬負(fù)極能夠穩(wěn)定循環(huán)100次且?guī)靵鲂蔬_(dá)到98.4%， 4.3 V NCM811 正極在 200 次循環(huán)后仍保留 81.8% 的容量。無負(fù)極軟包電池在100次循環(huán)后仍保持76%的容量，對應(yīng)的能量密度為397.5 Wh kg^-1。

圖1. DFT計算

總之，該工作提出了一種氰基取代醚–乙二醇雙（丙腈）醚（AN2-DME）溶劑，其中溶劑中的氰基抑制了醚氧孤對電子的損失，增強(qiáng)了醚基電解質(zhì)氧化穩(wěn)定性。AN2-DME/FEC/TTE 電解質(zhì)中的1 M LiPF₆與FEC和TTE搭配使用，有助于形成含N和富含LiF的SEI以及穩(wěn)定均勻的正極-電解質(zhì)界面。

結(jié)果顯示，該工作實(shí)現(xiàn)了鋰金屬負(fù)極和 4.3 V NCM811 正極的穩(wěn)定循環(huán)。無負(fù)極軟包電池在 100 次循環(huán)后可提供 397.5 Wh kg^-1 的高能量，容量保持率為 76%。因此，該項工作將啟發(fā)電池界采用氰基溶劑取代氟代溶劑，進(jìn)而推動鋰金屬電池的發(fā)展。

圖2. 電池性能

Electrolyte design combining fluoro- with cyano-substitution solvents for anode-free Li metal batteries， Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2024 DOI: 10.1073/pnas.2316212121

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