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北化工/大工ACS Nano: 剪切場控制合成高密度sp3缺陷N-CNC，高效電還原CO2

為了提高和促進(jìn)碳基催化劑的電催化活性，在可以在sp²碳基體中引入大量固有缺陷。碳骨架內(nèi)的五邊形、七邊形和其他再雜化缺陷可以作為潛在的活性位點(diǎn)，并通過調(diào)整碳原子的電荷和自旋密度來大大提高電化學(xué)反應(yīng)活性。特別地，引入的再雜化缺陷(sp³缺陷)，由于表面電荷狀態(tài)的改變、關(guān)鍵中間體吸附自由能的調(diào)節(jié)以及禁帶寬度的縮小，可以直接有效地改善催化劑的電化學(xué)性能。

然而，碳骨架內(nèi)高密度sp³缺陷的形成通常需要石墨烯片的完全折疊。這種材料具有中短程有序的類金剛石結(jié)構(gòu)，因此需要在苛刻和復(fù)雜的合成條件下通過使用自上而下的策略來制備。此外，sp³缺陷在熱力學(xué)上是不穩(wěn)定的，可以轉(zhuǎn)化為sp²碳。因此，在碳基體中植入高密度的sp³缺陷是一個(gè)相當(dāng)具有挑戰(zhàn)性的工作。

近日，北京化工大學(xué)邱介山和大連理工大學(xué)于暢等通過由剪切場控制的一步化學(xué)氣相沉積(CVD)法在碳紙(CFP)上制備具有高密度sp³缺陷的一維(1D)項(xiàng)鏈狀氮摻雜碳納米鏈(N-CNC@CFP)。N-CNCs具有良好的一維形貌，sp³缺陷密度超過31%，氮摻雜量高達(dá)23.6%。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和有限元分析(FEA)，三聚氰胺的熱解可以在CVD過程中釋放蝕刻氣體，改變碳材料垂直生長方向的氣體流速，同時(shí)產(chǎn)生強(qiáng)烈的剪切場；通過調(diào)整三聚氰胺的用量可以改變剪切場的強(qiáng)度。因此，在CVD過程中，剪切場通過改變金屬催化劑液滴在三相反應(yīng)過程中的尺寸和受力環(huán)境，進(jìn)而影響碳材料的局部生長動(dòng)力學(xué)，最終形成具有項(xiàng)鏈狀結(jié)構(gòu)的高密度sp³缺陷的N-CNCs。

N-CNC@CFP催化劑中的固有碳缺陷和雜原子摻雜可以協(xié)同增強(qiáng)CO₂RR性能。結(jié)果顯示，N-CNC@CFP在?0.86 V_RHE下的CO法拉第效率為95.9%，電流密度為23.2 mA cm^?2。并且，該催化劑連續(xù)電解20小時(shí)后的CO法拉第效率仍高于87%，顯示出優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。此外，為了闡明sp³缺陷與CO₂RR性能之間的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系，建立了CO₂RR活性對sp³缺陷含量的依賴性。

結(jié)果表明，高密度sp³缺陷對CO₂RR活性有促進(jìn)作用，但并不起決定性作用，CO2RR的性能還與氮摻雜含量和碳材料的形貌有關(guān)。綜上所述，N-CNCs@CFP對CO₂RR的高活性是由于項(xiàng)鏈形態(tài)、各種氮形態(tài)和豐富的sp³缺陷的協(xié)同效應(yīng)所致。

Shear field-controlled synthesis of nitrogen-doped carbon nanochains forest with high-density sp³ defects for efficient CO₂ electroreduction reaction. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c02591

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