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?清華/北理JACS：弱溶劑化電解液中多硫化鋰的動(dòng)力學(xué)分析與調(diào)控

鋰硫電池由于其2600 Wh kg^?1的超高理論能量密度而備受關(guān)注。然而，其中間產(chǎn)物多硫化鋰（LiPS）和金屬鋰負(fù)極之間的副反應(yīng)導(dǎo)致鋰負(fù)極的快速失效和鋰硫電池壽命的縮短。其中，弱溶劑化電解液中LiPS的正極動(dòng)力學(xué)受到嚴(yán)重?fù)p害，電池極化顯著增加、電池的實(shí)際能量密度大幅降低。因此，分析弱溶劑化電解液中LiPS的正極動(dòng)力學(xué)反應(yīng)機(jī)制并提出有效的動(dòng)力學(xué)強(qiáng)化策略，對(duì)于構(gòu)筑高比能長(zhǎng)循環(huán)鋰-硫電池至關(guān)重要。

圖1. 弱溶劑化電解液對(duì)鋰-硫電池正負(fù)極的影響

在此，清華大學(xué)張強(qiáng)，北京理工大學(xué)李博權(quán)等人首次指認(rèn)了弱溶劑化電解液中LiPS的動(dòng)力學(xué)衰退與電池正極側(cè)的失效機(jī)制。具體而言，在全電池中，隨著電解液溶劑化能力的降低，相較于濃差極化和歐姆極化，電化學(xué)極化成為制約正極極化的主導(dǎo)因素。電化學(xué)極化顯著增加的原因在于LiPS電荷轉(zhuǎn)移困難程度的提高，通過(guò)理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析，弱溶劑化電解液中LiPS在液相轉(zhuǎn)化和液固轉(zhuǎn)化之中的電荷轉(zhuǎn)移勢(shì)壘和活化能明顯提升。

基于此，作者在正極側(cè)引入電催化劑以調(diào)制電極表面化學(xué)環(huán)境與反應(yīng)勢(shì)壘，結(jié)果表明正極側(cè)電化學(xué)極化顯著降低。即在催化劑和弱溶劑化電解液的共同作用下，鋰硫軟包電池在實(shí)際能量密度381 Wh kg^?1的條件下可穩(wěn)定循環(huán)35圈。

圖2. 弱溶劑化電解液中引入催化劑后的電池性能

Kinetic Evaluation on Lithium Polysulfide in Weakly Solvating Electrolyte toward Practical Lithium–Sulfur Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c02603

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