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?浙大ACS Catal.: 構(gòu)建異核橋聯(lián)原子，實現(xiàn)電催化HMF氧化耦合HER

在電催化水分解制氫過程中，陽極析氧反應(yīng)(OER)緩慢的動力學限制了整體反應(yīng)效率。同時，在極端情況下，由于氣體交叉，陽極產(chǎn)生的O₂可能與陰極產(chǎn)生的H₂混合，從而引起潛在的安全問題。5-羥甲基糠醛(HMF)是一種用途廣泛的生物質(zhì)平臺分子，可作為生物化學品和生物燃料的多功能前體。并且其在相對較低的氧化電位下的氧化產(chǎn)物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)在生產(chǎn)可再生生物基塑料時，由于分子結(jié)構(gòu)相似，可以取代石油基單體對苯二甲酸。

因此，利用HMF電氧化替代陽極OER是非?？扇〉摹４送?，為了實現(xiàn)高的反應(yīng)成本效益，制備出一種可同時催化HMF氧化和析氫反應(yīng)(HER)的雙功能電催化劑是非常可取的。

近日，浙江大學王勇課題組采用水熱法合成了多位點Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂蒲公英狀電催化劑，并將其作為堿性條件下同時生產(chǎn)H₂和FDCA的雙功能電催化劑。實驗結(jié)果表明，Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂電催化劑在10和1000 mA cm^?2電流密度下的HER過電位分別為20和230 mV；并且HMF氧化起始電位比OER起始電位降低了160 mV。因此，在HMF氧化耦合HER系統(tǒng)中，僅需要1.35 V的電池電壓就能產(chǎn)生10 mA cm^?2的電流密度。

此外，將這種結(jié)構(gòu)擴展到2×2 cm²的膜電極組體反應(yīng)器后，F(xiàn)DCA的產(chǎn)量達到了驚人的243mg h^?1，同時節(jié)省了大約0.67 kWh/m³(H₂)的電力。

原位光譜表征和理論計算表明，Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂雙功能電催化劑在陽極和陰極反應(yīng)中起著不同的作用。在陰極部分，Ru摻雜導(dǎo)致Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂的d帶中心上移，這增強了對水的吸附，且Ru-Ni金屬對加速了水的分裂，獲得了較高的*H覆蓋率；在陽極部分，Ru-Co金屬對促進HMF吸附，吸附的*OH或OH^?進攻活化的C-H鍵形成氧化產(chǎn)物，達到了100%的法拉第效率和選擇性。

總的來說，該項工作通過精細調(diào)控催化劑的電子結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了環(huán)境條件下同時產(chǎn)氫和有機物有效轉(zhuǎn)化，這為同時產(chǎn)氫和生物質(zhì)升級的工業(yè)化實施奠定了基礎(chǔ)。

Constructing heteronuclear bridging atoms toward bifunctional electrocatalysis. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01705

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