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第一作者：Jehad Abed, Javier Heras-Domingo, Rohan Yuri Sanspeur

通訊作者：Edward H. Sargent，Zachary W. Ulissi

通訊單位：卡內(nèi)基梅隆大學(xué)，多倫多大學(xué)

Edward H. Sargent，加拿大皇家科學(xué)院院士、加拿大工程院院士，加拿大納米技術(shù)領(lǐng)域的首席科學(xué)家。主要從事發(fā)光和能量轉(zhuǎn)換器件、生物傳感以及能源催化劑制備相關(guān)的研究工作。

Zachary W. Ulissi，卡內(nèi)基梅隆大學(xué)兼職教授。

論文速覽

對(duì)綠色氫氣需求的增長(zhǎng)，引發(fā)了對(duì)用于析氧反應(yīng)(OER)催化劑中的銥可用性的擔(dān)憂。

研究團(tuán)隊(duì)借助機(jī)器學(xué)習(xí)輔助的計(jì)算流程，篩選了超過(guò)36,000種混合金屬氧化物，用以預(yù)測(cè)在酸性條件下的穩(wěn)定性。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)Ru_0.6Cr_0.2Ti_0.2O₂作為候選材料展現(xiàn)出提高的耐久性，在100 mA cm^?2下具有267 mV的過(guò)電位，并在此電流密度下穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)200小時(shí)，過(guò)電位增加速率為25 μV h^?1。表面密度泛函理論計(jì)算表明Ti增加了金屬-氧共價(jià)性，是提高穩(wěn)定性的潛在途徑，而Cr降低了HOO*形成速率決定步驟的能壘，與RuO₂相比提高了活性，在100 mA cm^?2下降低了40 mV的過(guò)電位同時(shí)保持了穩(wěn)定性。

原位X射線吸收光譜學(xué)和非原位ptychography-STXM顯示了反應(yīng)過(guò)程中亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的演變，與RuO₂相比，Ru的質(zhì)量溶解減慢了20倍，晶格氧的參與抑制了>60%。

圖文導(dǎo)讀

圖1: 機(jī)器學(xué)習(xí)高通量篩選(ML-HTS)流程的工作流程圖。

圖2: 包括Ru_0.6Cr_0.2Ti_0.2O_x納米粒子的高分辨率SEM圖像、HRTEM圖像、XRD圖譜、X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)和傅里葉變換擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(FT-EXAFS)。

圖3: Ru_0.6Cr_0.2Ti_0.2O_x、Ru_0.6Cr_0.4O_x和RuO_x與商業(yè)RuO₂和IrO₂納米粒子的極化曲線、Tafel斜率、質(zhì)量活性和穩(wěn)定性測(cè)試。

圖4: OER后催化劑的高分辨率TEM圖像、STEM圖像和元素分布、STXM光譜光密度圖、Ti L邊X射線吸收光譜和O K邊STXM光譜。

圖5: RuO₂、RuTiO₄、RuCrO₄和Ru_0.5Cr_0.25Ti_0.25O₂的Pourbaix分解自由能ΔGpbx計(jì)算、RuCrTiOx表面Pourbaix圖和(110)與(101)晶面的最穩(wěn)定終止模型。

總結(jié)展望

本研究開(kāi)發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)輔助計(jì)算流程成功篩選了2070種氧化物，評(píng)估了它們?cè)谒嵝設(shè)ER下的電化學(xué)穩(wěn)定性。通過(guò)實(shí)驗(yàn)優(yōu)化Cr含量，與純RuO₂相比，過(guò)電位降低了70 mV。計(jì)算研究顯示，Cr摻雜形成的Ru?O?Cr二聚體對(duì)活性有協(xié)同效應(yīng)，降低了速率決定步驟的能壘。

通過(guò)改良的溶膠-凝膠合成法成功將20原子%的Ti摻雜到Cr摻雜的RuO₂晶格中，顯著延長(zhǎng)了RuO₂的穩(wěn)定性，從少于20小時(shí)延長(zhǎng)到至少200小時(shí)。Ti摻雜形成的強(qiáng)金屬-氧共價(jià)性，通過(guò)STXM和XAS的化學(xué)位移得到證實(shí)，并由ML預(yù)測(cè)。

TEM和原位XAS確認(rèn)了反應(yīng)過(guò)程中形成了由Ti-氧網(wǎng)絡(luò)和Cr覆蓋層組成的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)，抑制了釕的溶解。本研究提出的計(jì)算流程設(shè)計(jì)原則可為酸性介質(zhì)中電化學(xué)應(yīng)用的穩(wěn)定金屬氧化物的開(kāi)發(fā)提供重要見(jiàn)解。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Pourbaix Machine Learning Framework Identifies Acidic Water Oxidation Catalysts Exhibiting Suppressed Ruthenium Dissolution

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c01353

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Edward H. Sargent院士，又一重磅JACS！

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