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?中科大/蘇大JACS：快速界面脫氟動(dòng)力學(xué)實(shí)現(xiàn)低溫鋰金屬電池穩(wěn)定循環(huán)

因在充/放電過(guò)程中出現(xiàn)嚴(yán)重的鋰枝晶生長(zhǎng)，低溫鋰金屬電池（LMBs）的發(fā)展遇到了重大挑戰(zhàn)。迄今為止，由于高反應(yīng)性鋰金屬負(fù)極和有機(jī)電解液之間復(fù)雜的相互作用，鋰枝晶形成的確切原因仍不夠清晰。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曹瑞國(guó)、焦淑紅，東方理工高等研究院M. Danny Gu，蘇州大學(xué)程濤等人針對(duì)低溫鋰金屬電池（LMBs）在充放電過(guò)程中鋰枝晶生長(zhǎng)的問(wèn)題揭示了局部高濃度電解液（LHCEs）的界面脫氟動(dòng)力學(xué)在調(diào)控鋰枝晶形成中的關(guān)鍵作用。通過(guò)使用四氫呋喃（THF）和2-甲基四氫呋喃（2-MeTHF）作為對(duì)比溶劑，作者發(fā)現(xiàn)基于THF的LHCE因其強(qiáng)溶劑化能力，展現(xiàn)出快速的界面脫氟反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，從而促進(jìn)了無(wú)定形且富含無(wú)機(jī)物的固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成，有效抑制了鋰枝晶的生長(zhǎng)。

圖1. 兩種電解液在-30°C下的電化學(xué)性能

總之，該工作通過(guò)冷凍透射電子顯微鏡（Cryo-TEM）分析揭示了基于四氫呋喃（THF）的局部高濃度電解液（LHCE）形成的固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）呈現(xiàn)出無(wú)定形和富含無(wú)機(jī)物的結(jié)構(gòu)。

分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬顯示，具有強(qiáng)溶劑化能力的THF基LHCE在鋰金屬表面表現(xiàn)出快速的界面脫氟反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，其有助于形成有效抑制枝晶鋰生長(zhǎng)的無(wú)定形和富含無(wú)機(jī)物的SEI。使用該種電解液的鋰金屬負(fù)極在低至-30°C的低溫下實(shí)現(xiàn)了約99.63%的高庫(kù)侖效率（CE）和無(wú)枝晶的鋰沉積形貌，從而使低溫LMB全電池能夠穩(wěn)定循環(huán)。因此，該項(xiàng)工作突出了界面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)在穩(wěn)定低溫鋰金屬負(fù)極中的作用，并加深了對(duì)溶劑化結(jié)構(gòu)與鋰鍍層形貌之間相互作用的理解。

圖2. LiFSI/2-MeTHF/TTE和LiFSI/THF/TTE電解液的分解反應(yīng)機(jī)制

Fast Interfacial Defluorination Kinetics Enables Stable Cycling of Low-Temperature Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c14667

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