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電催化CO₂RR反應在解決能源短缺和環(huán)境污染問題方面具有巨大的潛力。其中，通過雙電子還原過程將CO₂轉化為甲酸鹽被認為是氫輸送的最佳解決方案，并且甲酸鹽還可作為燃料電池中的液體燃料。在過去的幾年里，人們一直致力于探索高效的CO₂RR催化體系以形成甲酸鹽，其中大多數(shù)方法側重于如何促進CO₂活化以提高CO₂RR的性能。CO₂RR涉及多個質子偶合電子轉移反應過程，這可能受到CO₂活化和H₂O解離的影響。

然而，以往的研究忽視了CO₂RR中H₂O解離的問題，因為這一過程與HER有關，它在電解過程中與CO₂RR發(fā)生激烈的競爭。提高H₂O離解度有利于HER和CO₂RR的進行，但這也會降低CO₂RR的選擇性。因此，開發(fā)有效的CO₂RR電催化體系來促進水分解和抑制HER仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，香港城市大學劉彬和蘇州科技大學楊鴻斌等制備了S改性Bi₄O₇納米片(Bi₄O₇/S)，并對其在CO₂RR反應過程中的原位相變進行了研究。性能測試結果顯示，Bi₄O₇/S催化劑在抑制HER的同時促進了CO₂RR活性，在?0.7至?0.9 V_RHE電位范圍內的甲酸鹽的法拉第效率超過80%，并在?0.8 V_RHE時達到91.2%的最高值，相應的甲酸鹽部分電流密度為38 mA cm^?2。

此外，Bi₄O₇/S在?0.8 V_RHE下連續(xù)電解40小時后，電流密度和甲酸鹽法拉第效率均沒有顯著降低，且反應后檢測到S仍存留在Bi₄O₇催化劑表面，表明該催化劑具有優(yōu)異的反應耐久性。

基于一系列原位表征結果，研究人員提出Bi₄O₇/S材料的表面S物種可以作為結合位點，在雙電層結構中濃縮靠近Bi活性位點的K⁺(H₂O)_n，這種富集觸發(fā)H₂O活化，導致快速釋放H⁺。同時，催化劑表面附近K⁺(H₂O)_n的富集可以增強CO₂的活性。此外，S修飾還可以調節(jié)Bi活性位點的電子結構，從而增強CO₂吸附并降低*HCOO中間體的形成能壘，這兩者都促進電化學CO₂RR產生甲酸鹽。

總的來說，該項工作通過在Bi₄O₇表面引入S物種實現(xiàn)了有效的H₂O解離和CO₂活化，這為合理構建用于催化高選擇性CO₂RR的催化劑提供了參考范例。

Promoting electrochemical CO₂ reduction to formate via sulfur-assisted electrolysis. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202403547

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?港城大/蘇科大AFM: S改性Bi4O7納米片，促進CO2電還原為甲酸鹽

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