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范紅金/李越Chem: 連續(xù)調(diào)諧半相干界面，控制CO2電還原選擇性

近年來(lái)，人們付出了大量努力來(lái)制備用于選擇性生產(chǎn)C₁或C₂₊產(chǎn)物的銅基CO₂RR串聯(lián)催化劑。一些共催化劑(如Ag、Au和Pd)具有較低的O和H親和力，它們對(duì)被吸附的CO的弱結(jié)合能有利于在低過(guò)電位下高選擇性地將CO₂轉(zhuǎn)化為CO，隨后生成的CO溢出到附近的Cu中心進(jìn)行進(jìn)一步的加氫或C-C耦合過(guò)程。這種串聯(lián)催化反應(yīng)的關(guān)鍵因素是異質(zhì)結(jié)構(gòu)中貴金屬和Cu納米結(jié)構(gòu)的空間分布，這為調(diào)節(jié)催化劑表面上的關(guān)鍵反應(yīng)中間體提供了一個(gè)機(jī)會(huì)，以優(yōu)化CO₂RR的選擇性和活性。

然而，考慮到Cu與貴金屬(>10%)之間的極大的晶格錯(cuò)配，異質(zhì)結(jié)構(gòu)(HSs)總是局限于具有固定接觸界面的Au/Ag/Pd-Cu Janus，導(dǎo)致反應(yīng)中間體的非剪切吸附能，因此只產(chǎn)生以C₂H₄為主的產(chǎn)物。這將極大地阻礙串聯(lián)催化的選擇性，并增加工業(yè)應(yīng)用中電催化劑合成和設(shè)備的成本和復(fù)雜性。此外，異質(zhì)界面接觸面積與串聯(lián)催化選擇性之間的關(guān)系仍然不明確，這是提高CO₂RR選擇性的又一難題。

近日，新加坡南洋理工大學(xué)范紅金和天津工業(yè)大學(xué)李越等從AuCu HSs的合成原理入手，通過(guò)精細(xì)調(diào)節(jié)界面應(yīng)變，實(shí)現(xiàn)了從二聚體到核殼結(jié)構(gòu)的連續(xù)轉(zhuǎn)變。這種結(jié)構(gòu)可調(diào)性導(dǎo)致Cu在Au納米疇和連接界面上的空間分布不同，這與Au-Cu HSs中暴露的Au納米球的可調(diào)長(zhǎng)度和接觸面積相對(duì)應(yīng)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在466.1 mA cm^?2的高電流密度下，AuCu HSs催化劑的C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率為80.0%。重要的是，隨著Au和Cu接觸面積的增加，產(chǎn)物的選擇性可以從CH₃OH和C₂H₅OH轉(zhuǎn)向C₂H₄。此外，該催化劑在600 mA cm^?2電流密度下連續(xù)電解10小時(shí)而沒(méi)有發(fā)生明顯的活性衰減，反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)也保持良好。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，AuCu HSs催化劑中界面Cu表現(xiàn)出比表面Cu更高的氧化態(tài)，Au-Cu(Ⅰ)具有較低的*CO覆蓋率，Au-Cu二聚體上的CO₂RR反應(yīng)遵循*CHO→*OCH₃→CH₃OH途徑；在Au-Cu(II)中，*CO覆蓋率中等，頂部*CO吸附構(gòu)型促使反應(yīng)*CO轉(zhuǎn)化為*CHCHOH，并最終得到C₂H₅OH產(chǎn)物；在具有高*CO覆蓋的Au-Cu(III)中，發(fā)生了Cu頂部位點(diǎn)到Cu橋位點(diǎn)的*CO吸附構(gòu)型轉(zhuǎn)變，這有助于優(yōu)先形成*CCH而不是*CHCHOH，使得選擇性從C₂H₅OH轉(zhuǎn)換為C₂H₄。

綜上所述，通過(guò)連續(xù)調(diào)整CO₂RR的三個(gè)關(guān)鍵參數(shù)，即*CO覆蓋率、*CO的吸附構(gòu)型和Cu的氧化態(tài)，可以實(shí)現(xiàn)CO₂RR的選擇性轉(zhuǎn)換。

A selectivity switch for CO₂ electroreduction by continuously tuned semi-coherent interface. Chem, 2024. DOI: 10.1016/j.chempr.2024.04.009

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