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?趙川EES: Co3O4中引入缺陷，實現(xiàn)大電流下高效穩(wěn)定催化酸性OER

Ir基和Ru基貴金屬材料是OER的基準催化劑，具有良好的活性和穩(wěn)定性，但其高成本和稀缺性大大限制了它們的大規(guī)模應用。近年來，過渡金屬基OER電催化劑已被廣泛研究，其在堿性介質(zhì)中具有良好的活性和穩(wěn)定性。而酸性溶液中的非貴金屬基催化劑(如CoFePbO_x、MnO_x、FeN₄/NF/EG和N-WC)通常表現(xiàn)出較大的起始電位(>1.5 V)和/或較差的穩(wěn)定性。

此外，當非貴金屬催化劑應用于膜電極組件等設備時，這些設備可能具有與實驗室三電極體系截然不同的局部工作環(huán)境，這無疑會增加額外挑戰(zhàn)。因此，在不同的工作環(huán)境和操作條件下，開發(fā)出對酸性OER具有活性和穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑具有重要意義。

近日，澳大利亞新南威爾士大學趙川課題組開發(fā)了一種具有表面氧空位的超細尖晶石Co₃O₄空心納米管催化劑(Vo-Co₃O₄ HNC)，其在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出高OER性能。實驗結(jié)果和理論研究表明，引入氧缺陷有效地調(diào)節(jié)了OER反應通過晶格氧(LOM)機制進行，這能夠抑制Co的溶解；并且，適當?shù)娜毕萃ㄟ^優(yōu)化中間體的吸附/解吸能加速反應的進行，顯著提高了活性和穩(wěn)定性。

此外，有限元模擬表明，Vo-Co₃O₄ HNC的空心立方結(jié)構(gòu)賦予了材料高度暴露的活性位點和大的界面接觸面積，使得材料能夠在在大電流密度下高效穩(wěn)定催化OER。

得益于形貌和缺陷工程的協(xié)同作用，Vo-Co₃O₄ HNC催化劑在酸性條件下僅需265 mV的過電位就能達到10 mA cm^?2的電流密度，并能夠在20 mA cm^?2電流密度下穩(wěn)定運行超130小時，遠遠超過基準催化劑(如RuO₂、390 mV和< 6小時)和最先進的非貴金屬催化劑。

更重要的是，使用Vo-Co₃O₄ HNC的PEM電解槽在1 A cm^?2時的能耗為48.8kg^?1_H2，顯示出巨大的實際應用潛力。總的來說，該項工作通過形貌和結(jié)構(gòu)工程顯著提升了Co基催化劑在酸性條件下的活性和穩(wěn)定性，這有助于激發(fā)人們對其他非貴金屬基催化劑在酸性介質(zhì)中的性能研究。

Defect-balanced active and stable Co₃O_4-x for proton exchange membrane water electrolysis at ampere-level current density. Energy & Environmental Science, 2024. DOI: 10.1039/D4EE00977K

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