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研究背景

構(gòu)建由二維氧化石墨烯（GO）納米片組成的納米層狀膜是水凈化和化學(xué)分離技術(shù)領(lǐng)域的一項(xiàng)創(chuàng)新。由于GO膜具有優(yōu)異的水傳輸性能和高選擇性篩分能力，成為近年來的研究熱點(diǎn)。然而，GO膜在實(shí)際應(yīng)用中面臨一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)：對(duì)單價(jià)鹽離子的拒絕率較低，通常在10-60%之間。這主要是由于GO膜在水溶液中容易發(fā)生膨脹，導(dǎo)致層間空間的納米限域性減弱，進(jìn)而使離子更容易穿透膜。這種膨脹現(xiàn)象削弱了膜的離子屏障能力，嚴(yán)重制約了GO膜在脫鹽領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

有鑒于此，科學(xué)家們提出了多種策略來解決GO膜的膨脹問題。例如，通過交聯(lián)或插層化學(xué)來控制GO膜的層間距離，從而限制其膨脹。然而，這些方法通常會(huì)導(dǎo)致膜的水滲透性顯著下降，不能同時(shí)實(shí)現(xiàn)高水通量和高離子拒絕率。因此，如何在保持高水滲透性的同時(shí)顯著提高單價(jià)離子拒絕率，成為了研究人員面臨的主要瓶頸。

研究背景

為了克服這一挑戰(zhàn)，大連理工大學(xué)全燮教授等人（國家杰出青年科學(xué)基金獲得者，水環(huán)境保護(hù)與治理專家）提出了一種靜電誘導(dǎo)的離子限域分離策略，旨在增強(qiáng)GO膜的單價(jià)離子拒絕性能。具體來說，他們將聚苯乙烯磺酸鈉（PSSNa）組裝到還原氧化石墨烯（rGO）納米層狀結(jié)構(gòu)中，構(gòu)建出一種陽離子限域的ArGO-PSSNa膜。通過這種方法，膜內(nèi)形成了強(qiáng)靜電吸引力，使得水合鈉離子脫水并被限域在納米通道內(nèi)，從而實(shí)現(xiàn)了通道內(nèi)的陰陽離子分離。這種設(shè)計(jì)不僅有效地抑制了陰陽離子的共同運(yùn)輸，還顯著提高了膜的單價(jià)鹽拒絕率。相關(guān)研究在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“Electrostatic-induced ion-confined partitioning in graphene nanolaminate membrane for breaking anion–cation co-transport to enhance desalination”的最新論文。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，采用這一策略的ArGO-PSSNa膜在壓力驅(qū)動(dòng)條件下，對(duì)5?mM NaCl的拒絕率達(dá)到95.5%，水通量為48.6?L?m^?2?h^?1?bar^?1。此外，在滲透驅(qū)動(dòng)條件下，該膜對(duì)0.5?M NaCl的拒絕率高達(dá)99.7 %，水通量為47.0?L?m^?2?h^?1，性能明顯優(yōu)于當(dāng)前已報(bào)道的其他基于石墨烯的納米層狀膜。這一研究成果表明，靜電誘導(dǎo)的離子限域分離策略在提高脫鹽膜性能方面具有顯著的優(yōu)勢(shì)，為未來高性能膜材料的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

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科學(xué)亮點(diǎn)

1.本文首次提出了一種通過電荷相互作用在還原氧化石墨烯膜中實(shí)現(xiàn)離子限域分離的策略。通過將聚苯乙烯磺酸鈉（PSSNa）引入胺交聯(lián)的還原氧化石墨烯（rGO）納米層狀結(jié)構(gòu)中，成功構(gòu)建了一個(gè)陽離子限域的膜結(jié)構(gòu)。這種創(chuàng)新的策略通過調(diào)節(jié)膜內(nèi)的陰陽離子分配，實(shí)現(xiàn)了阻止陰陽離子的共同運(yùn)輸，從而大幅提高了鹽拒絕率。

2.本文構(gòu)建的ArGO-PSSNa膜不僅具有高水滲透性，還在維持高通量的同時(shí)顯著提高了對(duì)單價(jià)鹽的拒絕率。壓力驅(qū)動(dòng)和滲透驅(qū)動(dòng)兩種條件下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明，該膜擁有優(yōu)異的水通量和鹽拒絕性能，遠(yuǎn)超過已報(bào)道的石墨烯基膜。這突破了以往對(duì)于石墨烯膜的鹽拒絕性能的限制，為高效脫鹽提供了新的解決方案。

3.通過模擬和計(jì)算分析，本文深入探討了膜內(nèi)離子的分布和運(yùn)輸機(jī)制。結(jié)果顯示，膜內(nèi)強(qiáng)電荷吸引力導(dǎo)致水合鈉離子脫水并被限域在納米通道中，從而增強(qiáng)了通道內(nèi)的陰陽離子分離效應(yīng)。這一研究揭示了離子在納米通道中的動(dòng)態(tài)行為，為進(jìn)一步優(yōu)化膜結(jié)構(gòu)和性能提供了深刻的理論指導(dǎo)。

4.本文的研究不僅提供了一種新穎的離子分離策略，還為設(shè)計(jì)高性能膜提供了新的思路和方法。通過調(diào)控膜內(nèi)離子分布和運(yùn)輸行為，可以有效地提高膜的鹽拒絕性能，推動(dòng)膜分離技術(shù)向更高效、更環(huán)保的方向發(fā)展。這為解決水資源緊缺和環(huán)境污染等問題提供了重要的技術(shù)支持和解決方案。

圖文解讀

圖1：ArGO-PSSNa膜的制備和結(jié)構(gòu)。

圖2. rGO-PSSNa膜的結(jié)構(gòu)和性能表征。

圖3. 膜性能評(píng)估。

圖4：rGO和ArGO-PSSNa納米通道中離子分布和傳輸行為的模擬。

圖5：滲透驅(qū)動(dòng)膜過程的性能和機(jī)制。

圖6：ArGO-PSSNa膜與離子之間的相互作用。

研究結(jié)論

本項(xiàng)研究創(chuàng)新地提出了一種通過電荷相互作用調(diào)控離子分離的策略，通過構(gòu)建陽離子限域的ArGO-PSSNa納米層狀膜，成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)納米通道內(nèi)陰陽離子的有效分離，從而顯著提高了膜的鹽拒絕性能。

此外，通過理論模擬和計(jì)算分析揭示了膜內(nèi)離子分布和運(yùn)輸機(jī)制，深入理解了離子與膜相互作用、離子脫水、離子分離等關(guān)鍵過程。這為膜分離技術(shù)的優(yōu)化和設(shè)計(jì)提供了新思路和方法，有望推動(dòng)膜分離技術(shù)向更高效、更環(huán)保的方向發(fā)展。

此外，本研究突破了傳統(tǒng)對(duì)石墨烯膜鹽拒絕性能的限制，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高水透過性和高脫鹽性能，為解決水資源緊缺和環(huán)境污染等問題提供了有力支持。這些成果對(duì)于開發(fā)基于膜的納米流體傳輸和離子分離過程的原理和技術(shù)具有重要意義，為相關(guān)領(lǐng)域的未來研究提供了新的方向和啟示。

文獻(xiàn)信息

Zhang, H., Xing, J., Wei, G. et al. Electrostatic-induced ion-confined partitioning in graphene nanolaminate membrane for breaking anion–cation co-transport to enhance desalination. Nat Commun 15, 4324 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-48681-8

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