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郭再萍院士?EES：錨定聚陰離子增強(qiáng)高壓LiCoO2反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性

將充電電壓提高到4.6 V可直接提高鋰離子電池用LiCoO₂正極的容量和能量密度。然而，高壓LiCoO₂中的有害相演變和不穩(wěn)定界面等問(wèn)題會(huì)導(dǎo)致電池容量急劇下降。

在此，阿德萊德大學(xué)郭再萍團(tuán)隊(duì)將聚陰離子PO₄^3-成功錨定在LiCoO₂材料表面，該策略實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電池性能。具體而言，材料表面的聚陰離子使LiCoO₂表面晶格間距擴(kuò)大10%進(jìn)而增強(qiáng)了Li擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。因此，該電池在20 C(1 C= 274 mA g^-1)下可獲得164 mAh g^-1的優(yōu)異性能。此外，具有高電負(fù)性的聚陰離子可以通過(guò)減少O2p和Co3d軌道雜化，在高壓下穩(wěn)定表面氧，從而抑制表面Co的遷移和有害的H1-3相的形成。

結(jié)果顯示，電池在1C下300次循環(huán)后的容量保持率為84%。含有改性L(fǎng)iCoO₂和Li金屬電極的軟包電池在32 mg cm^-2的高負(fù)載下可提供513 Wh kg^-1的超高能量密度。

圖1. 材料結(jié)果分析

總之，該工作將聚陰離子PO₄^3-錨定在LiCoO₂材料表面進(jìn)而加速了離子擴(kuò)散。此外，聚陰離子通過(guò)降低O2p軌道極大地減輕了高壓下的氧氧化，并物理阻礙了Co在表面的遷移，最大限度地減少了氧損失和Co₃O₄相的形成。同時(shí)，該策略可以抑制相演化在高電壓下形成不良的 H1-3 相，進(jìn)而助于電池實(shí)現(xiàn)優(yōu)異循環(huán)性能。

此外，采用 N@P 和 Li 金屬電極的軟包電池可以表現(xiàn)出 513 Wh kg^-1的極高能量密度以及較長(zhǎng)的循環(huán)壽命，展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。因此，該項(xiàng)工作揭示了一種開(kāi)發(fā)可充電鋰離子電池高能量密度和長(zhǎng)循環(huán)壽命正極的新方法。

圖2. 作用機(jī)制與電池性能

Enhancing the reaction kinetics and structural stability of high-voltage LiCoO2 via polyanionic species anchoring, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00726c

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