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第一作者：Changdong Li

通訊作者：余英哲

通訊單位：天津大學(xué)

論文速覽

本文通過(guò)結(jié)合密度泛函理論（DFT）和動(dòng)力學(xué)蒙特卡洛（kMC）模擬，深入研究了Cu/ZnO催化劑上二甲基馬來(lái)酸（DMM）氫化反應(yīng)的活性位點(diǎn)和反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)。研究發(fā)現(xiàn)Cu?ZnO協(xié)同效應(yīng)通過(guò)促進(jìn)酯基羰基的錨定和降低羥基形成難度來(lái)影響反應(yīng)過(guò)程。

通過(guò)態(tài)密度、Bader電荷分析以及速率控制度分析，揭示了反應(yīng)機(jī)理，并提出了通過(guò)改變活性位點(diǎn)來(lái)提高γ-丁內(nèi)酯（GBL）形成率和1, 4-丁二醇（BDO）選擇性的策略。

此外，通過(guò)調(diào)節(jié)溫度和壓力確定了不同目標(biāo)產(chǎn)物的最佳反應(yīng)條件。本研究為Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑的活性位點(diǎn)改造提供了指導(dǎo)，并為涉及C₄₊物質(zhì)的復(fù)雜反應(yīng)系統(tǒng)的多尺度模擬研究提供了可能性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：ZnO/Cu(111)催化劑表面的頂視圖和側(cè)視圖。

圖2：DMM在Cu(111)和ZnO/Cu(111)表面上的吸附模型。

圖3：在T = 493 K, p = 5 MPa, 和 n_H2/n_DMM = 200: 1條件下，通過(guò)DMM形成DMSu的每個(gè)基本步驟的轉(zhuǎn)化頻率（TOF）和表面中間體的覆蓋率隨時(shí)間的變化。

圖4：從DMSu*激活開始，所有可能的MGHB（DMSu + 2H₂ → MGHB + CH₃OH）和GBL（DMSu + 2H₂ → GBL + 2CH₃OH）形成路徑的能量圖。

圖5：ZnO/Cu(111)表面的總態(tài)密度（TDOS）和局部態(tài)密度（PDOS），以及DMSu吸附后與表面原子相互作用的PDOS。

圖6：ZnO/Cu(111)催化劑表面以及重要中間體的Bader電荷分布和差分電荷密度差異。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)DFT和kMC模擬相結(jié)合的方法，深入分析了Cu/ZnO催化劑上二甲基馬來(lái)酸氫化反應(yīng)（HDMM）的反應(yīng)機(jī)理和動(dòng)力學(xué)。研究揭示了Cu?ZnO協(xié)同效應(yīng)在促進(jìn)酯基吸附和活化以及降低羥基形成難度方面的作用。

通過(guò)速率控制度分析，確定了低溫下GBL形成速率控制步驟，并提出了通過(guò)構(gòu)建新的活性位點(diǎn)來(lái)降低CH₃O*加氫反應(yīng)的能壘，從而提高GBL形成速率的策略。

此外，研究還探討了通過(guò)改變活性位點(diǎn)來(lái)提高BDO選擇性的可能性，以及通過(guò)調(diào)節(jié)反應(yīng)條件來(lái)優(yōu)化不同目標(biāo)產(chǎn)物的產(chǎn)率和選擇性。這些發(fā)現(xiàn)不僅為Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑的改造提供了指導(dǎo)，也為研究涉及C₄₊物質(zhì)的復(fù)雜反應(yīng)系統(tǒng)提供了多尺度模擬的潛在方法。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Revealing the Reaction Network for Dimethyl Maleate Hydrogenation on the Active Sites of Cu/ZnO Catalysts Combining DFT with kMC Analysis

期刊：ACS Catalysis

DOI：10.1021/acscatal.4c01057

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/06/01/1fa8e645ea/

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