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?安師大/昆士蘭科大/河大ACS Nano: 構(gòu)建Cu-Mo雙中心，增強(qiáng)NO3?與CO2電還原為尿素

電化學(xué)NO₃^?還原合成尿素的過程與CO₂還原反應(yīng)同步進(jìn)行，涉及多個(gè)電化學(xué)步驟，包括C-N偶聯(lián)和生成一系列中間體。這一過程往往導(dǎo)致產(chǎn)品種類繁多，尿素生產(chǎn)效率低下。因此，需要開發(fā)合適的電催化劑以優(yōu)化反應(yīng)物和中間體的吸附和活化、減少副反應(yīng)，以及增強(qiáng)C-N偶聯(lián)。過渡金屬二鹵化物(TMD)，特別是二硒化鉬(MoSe₂)，由于其獨(dú)特的電子性質(zhì)和強(qiáng)大的穩(wěn)定性，已成為各種電催化過程的有前途的催化劑。盡管如此，MoSe₂缺乏高效的反應(yīng)位點(diǎn)，通常表現(xiàn)出低效能。與傳統(tǒng)的二元MoSe₂相比，通過二次金屬摻雜制備三元TMD可以為不同的中間體提供不同的反應(yīng)位點(diǎn)，從而顯著提高了催化劑的電催化性能。

基于此，安徽師范大學(xué)欽青教授、昆士蘭科技大學(xué)冒鑫和河南大學(xué)代磊等制備了一種Cu摻雜MoSe₂催化劑(Cu-MoSe₂)，其能夠同時(shí)電還原CO₂和NO₃^?制尿素。將Cu摻入MoSe₂能夠改變其電子構(gòu)型，從而產(chǎn)生或增強(qiáng)有利于尿素合成活性和選擇性的Cu-Mo雙活性位點(diǎn)。

結(jié)果表明，Cu-MoSe₂電極在?0.7 V_RHE下的尿素產(chǎn)率為1235 μg h^?1 mg_cat.^?1，在?0.6 V_RHE下尿素的法拉第效率(FE)為23.43%。在流動池中，Cu-MoSe₂催化劑在100 mA cm^?2電流密度下的尿素產(chǎn)率為9.16 mg h^?1 mg_cat.^?1，并且在連續(xù)電解132小時(shí)后仍保持良好的尿素法拉第效率，顯示出巨大的工業(yè)應(yīng)用前景。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，在反應(yīng)過程中NO₃^?優(yōu)先吸附在Cu-Mo雙活性位點(diǎn)的富電子Mo中心上并轉(zhuǎn)化為*NH中間體，隨后*NH遷移到相鄰缺電子Cu位點(diǎn)，釋放Mo位點(diǎn)用于CO₂吸附和活化。相對于MoSe₂催化劑，Cu-MoSe₂中Mo位點(diǎn)上的*CO與*NH進(jìn)行C-N耦合產(chǎn)生*NHCO以及*NHCO與Mo位點(diǎn)上隨后生成的*NO進(jìn)行C-N耦合形成*NHCONO的能壘低。

因此，所構(gòu)建的Cu-Mo雙中心有效地降低了與兩個(gè)C-N鍵形成相關(guān)的能壘，從而顯著優(yōu)化了尿素生產(chǎn)過程?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作為今后探索過渡金屬摻雜二鹵化物的原子修飾和原子對結(jié)構(gòu)提供了指導(dǎo)，有助于綠色化學(xué)和可持續(xù)工業(yè)進(jìn)程這一新興領(lǐng)域的發(fā)展。

Cu–Mo dual sites in Cu-doped MoSe₂ for enhanced electrosynthesis of urea. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c01821

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