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第一作者：Qinglin Zhang, Jiayin Zhang, Wangjie Zhu, Ruimin Lu

通訊作者：郭昌

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

郭昌

2018.03 – 至今：特任教授，博士生導(dǎo)師，合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心

2017.02-2018.02：特任研究員，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心

2013.08-2017.01：博士后，德國明斯特大學(xué)

2007.09-2013.06：博士，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)2003.08-2007.06學(xué)士，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

（信息來源：http://www.hfnl.ustc.edu.cn/detail?id=11355）

論文速覽

在自由基反應(yīng)中精確控制立體化學(xué)一直是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，因?yàn)樵跊]有手性誘導(dǎo)的情況下，未受控制的底物氧化會產(chǎn)生偶然的消旋背景反應(yīng)。在本研究中，作者設(shè)計(jì)了一種深思熟慮的方法—電驅(qū)動的不對稱路易斯酸催化以克服這一障礙。

這種方法不僅促進(jìn)了不對稱的二烯基化和烯丙基化反應(yīng)，而且形成了全碳季碳立體中心，并展示了在模塊化合成功能性和手性苯并噁唑啉（Boox）配體方面的顯著潛力。

值得注意的是，手性路易斯酸在電化學(xué)活化和立體選擇性定義的自由基階段的參與為設(shè)計(jì)基于單電子轉(zhuǎn)移的反應(yīng)提供了創(chuàng)新的出發(fā)點(diǎn)，顯著強(qiáng)調(diào)了這種方法作為一個(gè)多面和普遍適用的策略的相關(guān)性，包括電合成、有機(jī)化學(xué)和藥物發(fā)現(xiàn)等各個(gè)研究領(lǐng)域。

圖文導(dǎo)讀

圖1：對映選擇性陽極氧化二烯基化和烯丙基化的設(shè)計(jì)。

圖2：機(jī)理研究。

圖3：合成應(yīng)用。

總結(jié)展望

本研究展示了電驅(qū)動的不對稱催化劑在抑制消旋背景反應(yīng)和精確控制氧化二烯基化和烯丙基化過程立體化學(xué)方面的有效性。通過使用手性路易斯酸作為多功能催化劑，激活通過電化學(xué)途徑的單電子轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)了良好的產(chǎn)率、底物兼容性和對映體選擇性。

此外，獨(dú)特的手性Boox配體的創(chuàng)建證明了在陽極氧化二烯基化中高效性能，允許獲得能夠提高反應(yīng)立體選擇性和效率的催化劑。該創(chuàng)新平臺擴(kuò)大了設(shè)計(jì)穩(wěn)健的對映體選擇性自由基轉(zhuǎn)化的可能性，加速了有效和立體控制的電化學(xué)反應(yīng)的創(chuàng)造。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Enantioselective nickel-catalyzed anodic oxidative dienylation and allylation reactions

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48936-4

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/30/9422a2f427/

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