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韓布興院士,最新Nature Catalysis!「國家優(yōu)青」孟慶磊共同通訊!

韓布興院士,最新Nature Catalysis!「國家優(yōu)青」孟慶磊共同通訊!
第一作者:Ruizhi Wu
通訊作者:韓布興,孟慶磊
通訊單位:中國科學院化學研究所,華東師范大學
韓布興院士,最新Nature Catalysis!「國家優(yōu)青」孟慶磊共同通訊!
韓布興,中國科學院化學研究所研究員、華東師范大學特聘教授、英國諾丁漢大學榮譽教授,中國科學院院士、發(fā)展中國家科學院院士、英國皇家化學會會士。
在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊發(fā)表SCI收錄論文800余篇,獲國家專利60余件,在重要學術會議做大會報告和邀請報告200余次。作為第一完成人獲國家自然科學獎二等獎1項、北京市科學技術獎二等獎1項,獲Elsevier出版社J. Colloid interf. Sci.期刊終身成就獎,作為非第一完成人獲國家和省部級科技進步獎3項,領銜的“綠色化學與技術研究集體”獲2022年度中國科學院杰出科技成就獎。
(信息來源:https://teacher.ucas.ac.cn/~0005948)

韓布興院士,最新Nature Catalysis!「國家優(yōu)青」孟慶磊共同通訊!

孟慶磊,副研究員研究方向:多相催化,生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化。2022年獲得國家自然基金委優(yōu)秀青年基金資助,以第一或通訊作者在J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Sci. Adv.等期刊發(fā)表論文數(shù)十篇。個人主頁:http://hanbx.iccas.ac.cn/mengqinglei

2018/03-至今,中國科學院化學研究所,中國科學院膠體、界面與化學熱力學重點實驗室,副研究員

2017/06-2018/03,中國科學院化學研究所,中國科學院膠體、界面與化學熱力學重點實驗室,助理研究員

2013/12-2017/06,中國科學院化學研究所,中國科學院膠體、界面與化學熱力學重點實驗室,博士后

論文速覽
具有定制結(jié)構(gòu)的催化劑對于確定化學反應的選擇性至關重要,但是在保留醚基C-O(R)鍵同時,設計選擇性裂解羥基C-O(H)鍵的催化劑結(jié)構(gòu)還是一個挑戰(zhàn),需要全面探索。本文報道了一系列以多孔碳為載體的鉑-鈷(Pt-Co)雙金屬電催化劑,通過調(diào)節(jié)Pt和Co物種間的金屬間相互作用,實現(xiàn)了不同的加氫脫氧(HDO)和加氫反應路徑。
特別是Co單原子修飾的Pt納米粒子在保留醚鍵C-O(R)的同時,實現(xiàn)了對鄰位醚鍵的羥基C-O(H)鍵的選擇性斷裂,以超過72.1%的醚選擇性轉(zhuǎn)化了丁香酚和其他木質(zhì)素衍生物。本工作強調(diào)了深入理解結(jié)構(gòu)-性能關系對于合理設計和構(gòu)建具有特定催化反應所需特定位點的催化劑的重要性。
圖文導讀
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圖1:電子顯微鏡表征,包括高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(AC-HAADF-STEM)圖像、能量色散X射線光譜(EDS)元素分布圖和高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)圖像。
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圖2:X射線光譜學表征、X射線光電子能譜(XPS)分析。
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圖3:電化學分析。
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圖4:在最優(yōu)條件下,通過原位拉曼光譜監(jiān)測丁香酚電催化反應過程,提供了反應機理信息。
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圖5:密度泛函理論(DFT)計算研究了丁香酚在PtCo催化劑上的電催化HDO反應路徑。

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圖6:底物拓展
總結(jié)展望
本研究設計了一系列Pt-Co雙金屬催化劑,系統(tǒng)研究了催化劑結(jié)構(gòu)對電催化還原木質(zhì)素衍生物丁香酚及其衍生物的影響。研究發(fā)現(xiàn),電催化性能取決于Pt和Co物種間的金屬間相互作用和組合方式,特別是PtCo1/MC催化劑在廣泛的底物范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。
通過原位表征和DFT計算的詳細分析,證實了Pt納米粒子和Co單原子位點在實現(xiàn)芳香環(huán)的有效加氫和C-O(H)鍵的選擇性斷裂、保留C-O(R)鍵方面具有出色的協(xié)同效應。本工作為從可再生的木質(zhì)纖維素生物質(zhì)原料生產(chǎn)醚類化學品鋪平了道路,并為合理設計合適的催化位點提供了深入的理解,可以指導探索其他反應。
文獻信息
標題:Intermetallic synergy in platinum-cobalt electrocatalysts for selective C-O bond cleavage
期刊:Nature Catalysis
DOI:10.1038/s41929-024-01165-w

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